Στην παρούσα Διδακτορική Διατριβή συντέθηκαν, χαρακτηρίστηκαν και μελετήθηκαν με φασματοσκοπικές, μικροσκοπικές και ηλεκτροχημικές μεθόδους υλικά βασισμένα σε νανοδομές του άνθρακα και συγκεκριμένα υλικά βασισμένα στο γραφένιο (Κεφάλαια 1-3), στο φουλερένιο C60 (Κεφάλαιο 4) και στα νανοκέρατα άνθρακα/CNHs (Κεφάλαιο 5). Στο Κεφάλαιο 1, παρουσιάζεται η μελέτη των ιδιοτήτων φύλλων γραφενίου υπερμοριακά τροποποιημένων με ολιγοθειοφαίνια ευθείας αλυσίδας (n=3 ή 9 δακτύλιοι). Η συγκεκριμένη μελέτη εστιάζει στην διερεύνηση του σχηματισμού της κατάστασης των διαχωρισμένων φορτίων και την μεταφορά ηλεκτρονίων από τα ολιγοθειοφαίνια προς τα γραφένιο, συμβάλλοντας στην κατανόηση του μηχανισμού που λαμβάνει χώρα και στους παράγοντες που επηρεάζουν την ταχύτητα της διεργασίας.Στο Κεφάλαιο 2, μελετάται η δράση ενός υλικού που συναπαρτίζεται από θειωμένα φύλλα γραφενίου (S-doped graphene) υπερμοριακά τροποποιημένα με ένα διακλαδισμένο ολιγοθειοφαίνιο, έναντι της ηλεκτροχημικής αντίδρασης αναγωγής του οξυγόνου. Ακόμα, περιγράφεται ο ρόλος των ατόμων θείου και της μορφολογίας του υλικού στην καταλυτική επίδοσή του.Στο Κεφάλαιο 3, περιγράφεται η σύνθεση υβριδικού υλικού που φέρει συμπολυμερές φλουορενίου-περυλενίου τόσο ομοιοπολικά προσδεδεμένου σε φύλλα γραφενίου όσο και υπερμοριακά ακινητοποιημένου και διερευνάται η δράση του ως καταλύτης για την αντίδραση αναγωγής της νιτροφαινόλης σε νιτροανιλίνη.Στο Κεφάλαιο 4, παρουσιάζεται η σύνθεση του υβριδικού υλικού C60/OPV/C60 ακολουθώντας μια στρατηγική host-guest, όπου το guest-φουλερένιο φέρει μια βαρβιτουρική ομάδα και συμπλέκεται με την host-ένωση OPV-Hamilton μέσω πολλαπλών δεσμών υδρογόνου. Μελετάται για πρώτη φορά, η φωτοεπαγόμενη μεταφορά ηλεκτρονίου σε αρχιτεκτονικές που βασίζονται στην αυτοοργάνωση ενός OPV-Hamilton παραγώγου και του C60 και περιγράφεται η σημασία τέτοιου τύπου υπερμοριακών αλληλεπιδράσεων στις διεργασίες μεταφοράς ηλεκτρονίου.Στο Κεφάλαιο 5, αναπτύχθηκε μια απλή μέθοδος αποσυσσωμάτωσης νανοκεράτων άνθρακα τύπου «λουλούδι της ντάλιας» με τη χρήση σουπεροξέος σε ένα βήμα. Τα in-CNHs εμφανίζουν αυξημένη αγωγιμότητα και το γραφιτικό πλέγμα τους δεν φέρει χημικές ή δομικές διαταραχές. Η μέθοδος αυτή μπορεί να εφαρμοστεί σε κλίμακα ≥1 γραμμαρίου.