Η Παραμετρική Ακτινοβολία Χ (PXR) η οποία αποτελεί αντικείμενο μελέτης της παρούσας εργασίας κατατάσσεται στις αποκαλούμενες ‘νέες πηγές’ ακτινοβολίας Χ. Νέα όχι με την έννοια της πρόσφατης ανακάλυψής της αλλά με την έννοια της μόλις πρόσφατης προσπάθειας ενδελεχούς μελέτης της και εφαρμογής της ως μια εν δυνάμει συμφέρουσας πηγής ακτίνων Χ. Σε αντίθεση με τις γνωστές σύγχρονες πηγές ακτίνων Χ, η PXR μπορεί να παραχθεί με χρήση ηλεκτρονίων χαμηλής ενέργειας από συμβα-τικούς γραμμικούς επιταχυντές (linacs). Το γεγονός αυτό σε συνδυασμό με κάποια ι-διαίτερα χαρακτηριστικά θα μπορούσε να καταστήσει την εν λόγω ακτινοβολία οικο-νομική και φορητή λύση στην απεικονιστική ακτίνων Χ σε τομείς όπως η Ιατρική, στην βαθμονόμηση τηλεσκοπίων ακτίνων Χ στην Αστροφυσική αλλά και στην μελέτη των χαρακτηριστικών κρυσταλλικών σωμάτων και πολυκρυσταλλικών νανοδομών στην Φυσική Στερεάς Κατάστασης.Η PXR παράγεται κατά την αλληλεπίδραση του πεδίου ενός κινούμενου φορ-τισμένου σωματιδίου (συνήθως ηλεκτρονίου) με το πεδίο των δομικών λίθων ενός περιοδικού σώματος, όπως είναι ένας κρύσταλλος, κατά την διέλευσή του μέσα από αυτό. Εκπέμπεται σε μικρές γωνίες γύρω από την διεύθυνση ανάκλασης που αντιστοι-χεί στην γωνία πρόσπτωσης του φορτισμένου σωματιδίου πάνω στα πλεγματικά επί-πεδα του κρυστάλλου, είναι σχεδόν μονοχρωματική με μικρό γωνιακό εύρος και είναι ενεργειακά ρυθμίσιμη. Η ποιοτική και ποσοτική της μελέτη της γίνεται με την χρήση ενός μοντέλου περίθλασης δυνητικών φωτονίων. Τα δυνητικά φωτόνια είναι ένας τρό-πος περιγραφής του πεδίου ενός κινούμενου φορτισμένου σωματιδίου και χρησιμο-ποιούνται για την μελέτη της διαταρραχής του πεδίου αυτού κατά την αλληλεπίδραση με το πεδίο άλλων φορτισμένων σωματιδίων και κατ’ επέκταση με την ύλη όπως συμβαίνει στην περίπτωση της PXR.Καθώς η PXR εκπέμπεται μακριά από την διεύθυνση της ταχύτητας του φορ-τισμένου σωματιδίου έπεται ότι είναι απαλλαγμένη από ακτινοβολίες υποβάθρου όπως είναι η ακτινοβολία πέδης, η ακτινοβολία καναλισμού κ.α. Ωστόσο υπάρχει ένα είδος ακτινοβολίας που εκπέμπεται στις ίδιες διευθύνσεις και συχνότητες με την PXR και επομένως είναι απαραίτητη η από κοινού μελέτη της με την PXR. Πρόκειται για την Περιθλώμενη Ακτινοβολία Διέλευσης (DTR) που προκύπτει από την περίθλαση των φωτονίων της Ακτινοβολίας Διέλευσης (TR) σε ένα λεπτό στρώμα κοντά στην επιφά-νεια εισόδου του φορτισμένου σωματιδίου.Για την μελέτη των PXR και DTR χρησιμοποιούνται δύο θεωρητικές προσεγ-γίσεις με τις ονομασίες κινηματική και δυναμική προσέγγιση. Η κινηματική προσέγγι-ση χρησιμοποιεί ένα μοντέλο κινηματικής περίθλασης όπου η προσπίπτουσα και η α-νακλώμενη δέσμη θεωρούνται ανεξάρτητες μεταξύ τους. Αντίθετα στην δυναμική προσέγγιση γίνεται χρήση της δυναμικής θεωρίας περίθλασης των ακτίνων Χ στην προσέγγιση δύο κυμάτων όπου η προσπίπτουσα και η ανακλώμενη δέσμη συζεύγο-νται δημιουργώντας δύο ιδιοκαταστάσεις στο εσωτερικό του κρυστάλλου.Η κινηματική προσέγγιση έχει, λόγω της χρήσης της κινηματικής περίθλασης, περιορισμούς εφαρμογής σε λεπτούς κρυστάλλους καθώς αύξηση του πάχους οδηγεί αναπόφευκτα σε δυναμικά φαινόμενα περίθλασης. Επιπλέον δίνει λανθασμένη γραμ-μική αύξηση της DTR με το μήκος της διαδρομής του φορτισμένου σωματιδίου και ολικό συντελεστή ανάκλασης μεγαλύτερο της μονάδας κάτι το οποίο δεν είναι φυσι-κώς αποδεκτό. Από την άλλη η δυναμική προσέγγιση αίρει τους περιορισμούς του πά-χους, εμποδίζει την γραμμική αύξηση της DTR με το μήκος διαδρομής του φορτισμέ-νου σωματιδίου και περιορίζει τον συντελεστή ανάκλασης σε τιμές μικρότερες της μονάδας.Ο σκοπός της εργασίας αυτής είναι η μελέτη της κλασικής δυναμικής προσέγ-γισης της PXR, η σύγκρισή της με την κινηματική σε διάφορες περιπτώσεις, καθώς και η μελέτη της δυναμικής θεώρησης της DTR. Διερευνάται η αναγκαιότητα χρήσης της ακριβέστερης δυναμικής προσέγγισης έναντι της απλούστερης κινηματικής σε διά-φορες γωνίες πρόσπτωσης, ενέργειες ηλεκτρονίου και πάχη κρυστάλλου. Στη βάση αυτή συγκρίνονται τα δύο είδη ακτινοβολίας ως προς την γωνιακή κατανομή της έντα-σής τους και τον μέγιστο εκπεμπόμενο αριθμό φωτονίων και εξετάζονται οι πειραμα-τικές συνθήκες οι οποίες βελτιστοποιούν την προκύπτουσα ακτινοβολία.Σ’ αυτά τα πλαίσια στο πρώτο κεφάλαιο της Διατριβής γίνεται μια ιστορική α-ναδρομή της πορείας που οδήγησε στην ανακάλυψη της PXR και της DTR και παρου-σιάζονται τα βασικά χαρακτηριστικά αυτών των νέων ειδών ακτινοβολίας. Στο δεύτε-ρο κεφάλαιο περιγράφονται οι αρχές της κινηματικής και δυναμικής θεωρίας περίθλα-σης και παρουσιάζεται η έννοια των ‘δυνητικών’ φωτονίων καθώς επίσης και ο τρόπος με τον οποίο ενσωματώνονται στην διαδικασία περίθλασης. Στο τρίτο κεφάλαιο περι-γράφεται η θεωρία της κινηματικής και αναπτύσσεται η θεωρία της δυναμικής προσέγ-γισης της PXR και οι αντίστοιχες θεωρίες της DTR καθώς εκπέμπεται στις ίδιες διευ-θύνσεις με την PXR και ως εκ τούτου αθροίζεται στο τελικό εξαγόμενο. Στο τέταρτο κεφάλαιο εξετάζεται η εξάρτηση του εκπεμπόμενου αριθμού φωτονίων ανά μονάδα στερεάς γωνίας και ανά ηλεκτρόνιο των PXR και DTR από το πάχος του χρησιμοποι-ούμενου κρυστάλλου, την γωνία σκέδασης και την ενέργεια του ηλεκτρονίου ενώ συ-γκρίνονται και οι προβλέψεις της κινηματικής και δυναμικής προσέγγισης για την PXR. Τέλος στο πέμπτο κεφάλαιο διατυπώνονται συμπεράσματα που αφορούν τα α-ποτελέσματα του τέταρτου κεφαλαίου και παρουσιάζονται σκέψεις για μελλοντικές μελέτες και εφαρμογές πάνω στο αντικείμενο. Συγκεκριμένα, διαπιστώνεται ότι η χρήση της κινηματικής προσέγγισης για την PXR δίνει αποτελέσματα που αποκλίνουν ελάχιστα και ενδεχομένως μέσα στα όρια της πειραματικής ακρίβειας από τα αποτελέ-σματα που δίνει η χρήση της δυναμικής. Στην περίπτωση της DTR είναι απαραίτητη η χρήση της δυναμικής προσέγγισης καθώς τα πάχη των χρησιμοποιούμενων κρυστάλ-λων για την παραγωγή της PXR υπερβαίνουν κατά πολύ το όριο ισχύος της κινηματι-κής προσέγγισης της DTR. Η συνεισφορά της DTR είναι μικρότερη της PXR και σε κάποιες περιπτώσεις αμελητέα. Η αύξηση της ενέργειας του προσπίπτοντος ηλεκτρο-νίου βελτιώνει την ποιότητα της εκπεμπόμενης δέσμης PXR μέχρι μιας κρίσιμης ε-νέργειας πέρα της οποίας τόσο ο μέγιστος εκπεμπόμενος αριθμός φωτονίων ανά στε-ρεά γωνία και ανά ηλεκτρόνιο όσο και η γωνιακή συγκέντρωση κορένονται. Επομένως η χρήση ηλεκτρονίων ενέργειας μεγαλύτερης της κρίσιμης δεν βελτιώνει περαιτέρω τα χαρακτηριστικά της δέσμης. Από την άλλη η αύξηση της γωνίας σκέδασης δρα κατα-στροφικά στην ποιότητα της δέσμης μειώνοντας τόσο τον μέγιστο αριθμό εκπεμπόμε-νων φωτονίων ανά μονάδα στερεάς γωνίας και ανά ηλεκτρόνιο όσο και την γωνιακή συγκέντρωση. Η αύξηση του πάχους του κρυστάλλου αυξάνει τον εκπεμπόμενο αριθ-μό φωτονίων αλλά ο ρυθμός αύξησης μειώνεται και τελικά μηδενίζεται από κάποιο κρίσιμο πάχος το οποίο εξαρτάται από το χρησιμοποιούμενο υλικό. Το πάχος δεν φαί-νεται να έχει επίδραση στο γωνιακό εύρος της εκπεμπόμενης δέσμης στην περίπτωση που αγνοείται η πολλαπλή σκέδαση. Ζητήματα τα οποία παρουσιάζουν ιδιαίτερο ενδιαφέρον όπως η παραγωγή PXR από καναλισμένα ηλεκτρόνια και ποζιτρόνια, η μελέτη της πολλαπλής σκέδασης και η εστίαση PXR από καναλισμένα ηλεκτρόνια σε κυρτούς κρυστάλλους αποτελούν αντικέιμενα μελλοντικής μελέτης.

Με την ανάπτυξη των laser και την εξέλιξη της τεχνολογίας, κατέστη δυνατή η λεπτομερής διερεύνηση των αλληλεπιδράσεων φωτός-ύλης. Με την διεξαγωγή των πρώτων πειραμάτων με ακτινοβολίες laser, διαπιστώθηκε ότι όταν η ύλη αλληλεπιδρά με σύμφωνες ακτινοβολίες υψηλών εντάσεων, λαμβάνουν χώρα φαινόμενα τα οποία εξαρτώνται από την ένταση της ακτινοβολίας. Έτσι, αναπτύχθηκε ένας νέος κλάδος για την μελέτη τέτοιων φαινομένων, ο κλάδος της μη γραμμικής οπτικής. Τα φαινόμενα που μελετά η μη γραμμική οπτική, είναι φαινόμενα τα οποία εκδηλώνονται κατά την αλληλεπίδραση με ακτινοβολίες υψηλών εντάσεων, εντάσεις στις οποίες το εφαρμοζόμενο ηλεκτρικό πεδίο είναι συγκρίσιμο με αυτό που συγκρατεί τα ηλεκτρόνια στον πυρήνα του ατόμου. Είναι σημαντικό να τονισθεί ότι τα φαινόμενα αυτά συνδέονται κυρίως με τη διάρκεια των παλμών και συνήθως συνοδεύονται και από απορρόφηση ακτινοβολίας. Υλικά τα οποία παρουσιάζουν σημαντική μη γραμμική οπτική απόκριση βρίσκουν εφαρμογές στους τομείς της φωτονικής και της οπτο-ηλεκτρονικής. Συγκεκριμένα μπορούν να χρησιμοποιούνται ως οπτικοί περιοριστές για την προστασία του ανθρώπινου οφθαλμού, καθώς και ευαίσθητων ανιχνευτών και διατάξεων υψηλού κόστους από δέσμες laser υψηλής έντασης, ενώ επίσης μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως οπτικοί διακόπτες και οπτικές δίοδοι, με το πλεονέκτημα πως δεν χρειάζεται μετατροπή του οπτικού σήματος σε ηλεκτρονικό, και συνεπώς η πληροφορία διαδίδεται με πολύ μεγαλύτερη ταχύτητα. Το ενδιαφέρον για τα γραφένια έχει ενισχυθεί από την πληθώρα των τεχνολογικών εφαρμογών, πού ήδη βρίσκουν μερικά από αυτά, στην φωτονική και οπτό-ηλεκτρονική, στην επιστήμη υλικών, σε datacom-telecom εφαρμογές, κλπ. Μία σημαντική ιδιότητα του γραφενίου, είναι η ισχυρή τρίτης τάξεως μη γραμμική οπτική απόκριση που εμφανίζει. Με αυτήν σχετίζεται η κορέσιμη απορρόφηση και άμεση εφαρμογή της είναι για παθητική εγκλείδωση ρυθμών σε λέιζερ. Ωστόσο, το γεγονός ότι το γραφένιο χαρακτηρίζεται από μηδενικό ενεργειακό χάσμα, περιορίζει τις περαιτέρω εφαρμογές του σε οπτοηλεκτρονικές εφαρμογές που απαιτούν ένα ευμετάβλητο ενεργειακό χάσμα. Την λύση σε αυτό τον περιορισμό δίνει η χημική τροποποίηση ή η νόθευση του γραφενίου. Στην παρούσα εργασία, μελετήθηκε εκτενώς η μη γραμμική οπτική απόκρισης τρίτης τάξης παραγώγων του γραφενίου, όπως του οξειδίου του γραφενίου και του φθοριωμένου γραφενίου, καθώς και υβριδικών υλικών που προκύπτουν από την χημική τροποποίηση τους, και την προσθήκη προσμίξεων και τεχνητών ατελειών (defects) σε αυτά. Τέτοια γραφενικά παράγωγα είναι πλέον στο επίκεντρο του επιστημονικού ενδιαφέροντος, μιας και μπορούν να παράγονται σε μεγάλες ποσότητες και χωρίς μεγάλο κόστος παραγωγής. Επιπλέον, ένα ακόμα σημαντικό πλεονέκτημά τους σε σχέση με το γραφένιο χωρίς προσμίξεις, είναι πως διαθέτουν ιδιότητες οι οποίες μπορούν να μεταβάλλονται και να προσαρμόζονται ανάλογα με το είδος και τον βαθμό της χημικής τροποποίησής τους, το μέγεθος των γραφενικών φύλλων, το ποσοστό των προσμίξεων και ατελειών, κ.ά.. Ένας από τους στόχους της παρούσας εργασίας λοιπόν, είναι η μελέτη της επίδρασης όλων αυτών των παραγόντων στη μη γραμμική οπτική απόκριση του γραφενίου, με σκοπό την δημιουργία γραφενικών παραγώγων με «à la carte» μη γραμμικές οπτικές ιδιότητες, που θα είναι δυνατόν να αξιοποιηθούν σε μελλοντικές εφαρμογές. Ένα σημαντικό μέρος της εργασίας αφιερώθηκε στη συστηματική μελέτη των μη γραμμικών οπτικών ιδιοτήτων και του οπτικού περιορισμού οξειδωμένων γραφενίων με διαφορετικό βαθμό οξείδωσης και μέγεθος γραφενικού φύλλου. Μέσω αυτής της συστηματικής μελέτης δείχθηκε για πρώτη φορά πως ο βαθμός οξείδωσης επηρεάζει σημαντικά την μη γραμμική απορρόφηση των γραφενίων, ενώ το μέγεθος των γραφενικών φύλλων και κατ’ επέκταση το μέγεθος της π-συζυγίας (π-conjugation) βελτιστοποιεί τη μη γραμμική οπτική απόκριση και οπτικό περιορισμό των οξειδίων του γραφενίου. Μελετήθηκαν επίσης οι μη γραμμικές οπτικές ιδιότητες τρίτης τάξης μερικών πρόσφατα συντεθειμένων οξειδομένων γραφένιων με δομικές ατέλειες (defects) και προσμίξεις ατόμων βορίου και αζώτου. Σκοπός της μελέτης αυτής ήταν να διερευνηθεί η επίδραση του ποσοστού των ατελειών και προσμίξεων στη μη γραμμική οπτική απόκριση και τον οπτικό περιορισμό, καθώς και επίσης να διερευνηθεί η επίδραση και η συνεισφορά των διαφορετικού τύπου προσμίξεων (βόριο, άζωτο) στη μη γραμμικότητα. Δείχθηκε επίσης, για πρώτη φορά, ότι τα συστήματα αυτά εμφανίζουν οπτικό περιορισμό σε μία ευρύτατη φασματική περιοχή (broadband optical limiting). Τέλος, μελετήθηκε η μη γραμμική οπτική απόκριση ενός φθοριωμένου γραφενικού παραγώγου, χημικά τροποποιημένου με διαιθυλαμίνη. Το εν λόγω τροποποιημένο γραφένιο παρουσίασε μία από τις σημαντικότερες μη γραμμικές οπτικές αποκρίσεις που έχει παρατηρηθεί σε παράγωγο φθοριωμένου γραφενίου. Παράλληλα έγινε μελέτη του οπτικού περιορισμού, όπου παρατηρήθηκε εξαιρετικά χαμηλό κατώφλι οπτικού περιορισμού για όλα τα μήκη κύματος διέγερσης, από το ορατό έως και το κοντινό υπέρυθρο και έτσι δείχθηκε επιπλέον η αποδοτική λειτουργία του φαινομένου σε πολύ ευρεία φασματική περιοχή (broadband optical limiting).

Εικόνα 8. Κατά µήκος τοµές από νύµφες µαγιάτικου την 5 η (Α), 13 η (B και Β1), 2 η (Γ και Γ1), 3 η (∆)

No abstract

No abstract