Методом масс-спектрометрии отрицательных ионов диссоциативного захвата электронов исследованы молекулы дифенилфталида и 3,3-дифенилфталид-4 ′ ,4 ′ -дикарбоновой кислоты. Измерены средние времена жизни молекулярных отрицательных ионов относительно выброса электрона. Величина сродства к электрону оценена в приближении Аррениуса и рассчитана методом DFT B3LYP/6-31G+(d). DOI: 10.21883/JTF.2018.07.46183.2487 Введение Производные фталида являются мономерами для син-теза полиариленфталидов [1], тонкие пленки которых проявляют эффект зарядовой неустойчивости, что при-водит к уменьшению их удельного сопротивления на несколько порядков величины [2]. Это весьма многообе-щающее явление с точки зрения создания молекулярных электрических переключателей и элементов энергонеза-висимой памяти. На сегодняшний день считается, что переход полимерной пленки в высокопроводящее состо-яние связан с тенденцией мономерного соединения к раскрытию пятичленного цикла [3], представленного на рис. 1. Здесь же приведена нумерация атомов в молекуле фталида.Вполне очевидно, что подобный разрыв связи более вероятен в газовой фазе и в присутствии избыточного заряда, что в случае отдельной молекулы соответствует молекулярному аниону [4]. Позднее это было подтвер-ждено в работе [5], в которой методами спектроскопии проходящих электронов (СПЭ) и масс-спектрометрии отрицательных ионов диссоциативного захвата электро-нов (МСОИ ДЗЭ) была исследована молекула фтали-да. Было установлено, что образование долгоживущих молекулярных отрицательных ионов (ОИ) происходит с разрывом связи C 7 −O 8 через переходное состояние, лежащее в области энергии 0.65 eV (pис. 2). Максимум интенсивности ионов M − , где M -молекула фталида, приходится на 0.75 eV. Время жизни ионов по отноше-нию к автоотщеплению электрона при этой энергии и температуре камеры ионизации 80• C равно ∼ 100 µs. Сродство к электрону (EA a ) молекулы фталида с цик-лической структурой пятичленного гетероцикла равно по данным расчета DFT B3LYP/6-31G+(d) 0.17 eV [5]. При раскрытии цикла энергия аниона фталида понижа-ется на 0.32 eV. Поскольку раскрытие протекает путем преодоления потенциального барьера высотой 0.65 eV, " эффективное сродство" открытой структуры оказыва-ется равным 1.14 eV [5]. В работе [5] было показано, что наблюдаемое время жизни ионов M −· фталида, равное ∼ 100 µs (считается, что погрешность измерения этой величины лежит в пределах 10−15%), хорошо воспроизводится в рамках простой аррениусовской мо-дели [6]:где τ 0 -характерное время движения иона по ко-ординате реакции; N -число внутренних степеней свободы; EA a -адиабатическое сродство к электрону; k -постоянная Больцмана; T -эффективная темпе-ратура молекулы-мишени; ε -энергия захваченного электрона. Величина τ 0 является параметром теории и варьирует от 10 −13 s для производных нафтохинона [6] до 5 · 10 −13 s для производных нитробензола [7]. Расчет по формуле (1) при τ 0 = 5 · 10 −13 s и T = 80 • C дает оценку τ a = 89 µs (экспериментально измеренная вели-чина составляет 100 µs) [5]. Практическое отсутствие сигнала M −· при тепло...
scite is a Brooklyn-based organization that helps researchers better discover and understand research articles through Smart Citations–citations that display the context of the citation and describe whether the article provides supporting or contrasting evidence. scite is used by students and researchers from around the world and is funded in part by the National Science Foundation and the National Institute on Drug Abuse of the National Institutes of Health.
customersupport@researchsolutions.com
10624 S. Eastern Ave., Ste. A-614
Henderson, NV 89052, USA
This site is protected by reCAPTCHA and the Google Privacy Policy and Terms of Service apply.
Copyright © 2025 scite LLC. All rights reserved.
Made with 💙 for researchers
Part of the Research Solutions Family.