A voltammetric study of monolayers and bilayers self-assembled on metal electrodes

Krysiński, Paweł; Moncelli, Maria Rosa; Tadini‐Buoninsegni, Francesco

doi:10.1016/s0013-4686(99)00412-0

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“…3+/2+ electron exchange at SAM coated electrodes (n = 2 to 10) in the absence and presence of glucose, obtained in the present work, and the matching values of k el for CT at the bare gold electrode obtained in our previous work [11]. The complementary results reported by Protsailo and Fawcett [18] and Krysinski et al [19][20] for thicker SAMs (n = 9 to 18) are also plotted for comparison. The open circles represent the rate constants in the absence of viscous additive, and the closed circles -in the presence of 602 g/L glucose.…”

Section: Methodssupporting

confidence: 82%

“…[18], and triangles -of Refs. [19,20]. electron exchange at the SAM coated electrodes with different n, obtained in the present work (circles) and by other authors [18,20], in the absence (open circles) and presence (closed circles) of viscous additives (602 g/L glucose).…”

Section: Methodssupporting

confidence: 66%

“…According to contemporary theoretical models [3][4][5][6][7][8][9] and recent experimental studies (performed in molecular and/or ionic liquids exploiting chemical redox markers or redoxactive proteins) [10][11][12][13][14][15][16][17][18][19][20][21][22][23][24][25][26][27], heterogeneous charge transfer mechanism may display two different intrinsic mechanisms: adiabatic (solvent friction) -at short distances, and nonadiabatic (tunneling) -at long distances, as well as intermediate regime. In all cases the unimolecular rate constant (k o et ) of charge transfer processes, according to the resent theoretical update, can be presented by the eq.…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

“…, operating at the SAM modified gold electrodes of different thickness, searching for the mechanism turnover from the adiabatic to nonadiabatic one, under the conditions when the redox probe can permeate into the SAMs' interior. Taking into account availability of few reports for the electrochemical performance of the [Ru(NH 3 ) 6 ] 3+/2+ couple at gold electrodes modified by the long-chain SAMs (n = 9 to 18) [18][19][20] we restricted our studies to SAM modified gold electrodes with the number of methylene units n = 2 to 10), in order to allow for the complementary analysis together with the published data.…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

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Charge-Transfer Patterns for [Ru(NH3)6]3+/2+ at SAM Modified Gold Electrodes: Impact of the Permeability of a Redox Probe

Dolidze¹,

Rondinini²,

Vertova³

et al. 2008

TOPCJ

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Electrochemical performance of a [Ru(NH 3 ) 6 ]3+/2+ redox couple at gold electrodes modified by alkanethiol self assembled monolayer (SAM) films of the type [-SH -(CH 2 ) n -CH 3 ] with different number of methylene units (n = 2 to 10) in the presence and absence of glucose additives has been studied using fast scan cyclic and steady-state voltammetry. Specific scatter of measured rate constants caused by enhanced sensitivity of this probe to minor defects of SAMs has been observed in a general agreement with the published data for thicker SAMs (n = 9 to 18). In addition, we have disclosed the anomalous viscosity-imposed drop of the heterogeneous rate constant for the case of Au electrodes modified by thinner n-alkanethiol SAMs (n = 2, 4). Taking into the account the fact of [Ru(NH 3 ) 6 ] 3+/2+ couple's capability to penetrate into the SAM interior, we ascribe the obtained results to the manifestation of the solvent-friction mechanism under the condition where the redox species presumably together with a few of solvating water molecules reside in a SAM's peripheral interior marked by much higher local viscosity (slower dielectric relaxation) compared to the electrolyte solution.

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Section: Methodssupporting

confidence: 82%

Section: Methodssupporting

confidence: 66%

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

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Charge-Transfer Patterns for [Ru(NH3)6]3+/2+ at SAM Modified Gold Electrodes: Impact of the Permeability of a Redox Probe

Dolidze¹,

Rondinini²,

Vertova³

et al. 2008

TOPCJ

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“…15 The impedance measurements of sBLM with and without Au nanoparticles EIS is an effective method for probing the feature of surfacemodified electrodes. 17,18 EIS can supply us with plenty of information about electronic dynamics, such as ohmic resistance, double-layer capacitance and electronic transfer resistance.…”

Section: Characterization Of Sblm and Au Nanoparticles Hybrid Sblm Onmentioning

confidence: 99%

Detection of Cytochrome c at Biocompatible Nanostructured Au-lipid Bilayer-modified Electrode

Liu

Wei

2008

ANAL. SCI.

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Der indirekte elektrochemische Nachweis von Radikalen und Radikalfängern in biologischen Matrices

et al. 2007

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[5] da mit dieser Methode paramagnetische Spezies selektiv bestimmt werden können. In einigen Fällen kann auch die UV/Vis-Spektroskopie zur Detektion bestimmter freier Radikale verwendet werden.[6] Auf der anderen Seite werden Antioxidantien gewöhnlich über ihre Reaktion mit freien Radikalen quantifiziert. Spektroskopische Techniken können für einige Radikale hoch selektiv und empfindlich sein, doch häufig ist es schwierig, sie in situ in chemischen oder biologischen Systemen anzuwenden. Eine Vielzahl von hoch empfindlichen elektrochemischen Biosensoren für freie Sauerstoffradikale und Antioxidantien [7][8][9][10][11] verwendet immobilisierte Redoxproteine, vor allem Cytochrom C, das leicht durch die freien Sauerstoffradikale reduziert wird, und es können typische katalytische Ströme gemessen werden. Die Nachteile von Biosensoren auf der Basis von Proteinen liegen in der begrenzten Stabilität und der zeitaufwändigen Präparation.Hier berichten wir über einen neuen Ansatz zum Nachweis freier Radikale. Dabei wird die Zerstörung definierter Molekülschichten auf Elektrodenoberflächen durch freie Radikale elektrochemisch verfolgt. Mit Alkylthiolen lassen sich leicht selbstorganisierte Monoschichten (self-assembled monolayers, SAMs) auf Quecksilber-oder Goldelektroden erzeugen. Bei Verwendung geeigneter Verbindungen kann die Belegung der Elektrodenoberfläche dazu führen, dass das elektrochemische Signal einer redoxaktiven Substanz, z. B. des Hexaamminruthenium(III)-Komplexes, in einer Elektrolytlösung vollständig unterdrückt wird. [12,13] Solche SAMs sind bekanntermaßen sehr stabil, wir haben jedoch beobachtet, dass sie durch freie Radikale angegriffen werden. Wird eine Elektrode, die mit einer SAM belegt ist, in eine Lösung getaucht, in der freie Radikale erzeugt werden, etwa durch die )], so zerstören die freien Radikale die SAM, und das elektrochemische Signal der redoxaktiven Substanz lässt sich wieder detektieren. Die Signalhöhe ist dabei abhängig vom Grad der Auflösung der SAM.In Abbildung 1 sind Voltammogramme von Quecksilberund Goldelektroden in einer [Ru(NH 3 ) 6 ] 3+ -Lösung vor und nach der Modifizierung der Elektrodenoberfläche mit einer Hexanthiol-SAM sowie nach dem Angriff von OHC-Radikalen abgebildet, die in einer Fenton-Lösung über einen Zeitraum von 1 bzw. 5 Minuten erzeugt wurden. Abbildung 2 zeigt die Abhängigkeit der Peakströme von der Reaktionszeit der SAM mit den OHC-Radikalen der Fenton-Lösung. Kontrollexperimente haben gezeigt, dass die SAM weder durch Wasserstoffperoxid noch durch Eisen(II) oder Eisen(III) angegriffen wird. Experimente mit Hexacyanoferrat(II)-Ionen als redoxaktiver Spezies und einer Hexanthiol-SAM sowie einer Hexadecanthiol-SAM auf einer Goldelektrode machten

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A voltammetric study of monolayers and bilayers self-assembled on metal electrodes

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Charge-Transfer Patterns for [Ru(NH3)6]3+/2+ at SAM Modified Gold Electrodes: Impact of the Permeability of a Redox Probe

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