Approaches to Superparamagnetic Polycarbenes and Polynitrenes

Iwamura, Hiizu; Nakamura, N.; Koga, Noboru; Sasaki, Shigeru

doi:10.1080/10587259208047041

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“…with S = 5000) have been published by Rajca et al [2,3] Diarylcarbenes are molecules with triplet ground states that have been used by Iwamura et al as units to construct "superparamagnetic" polycarbenes. [4,5] While this approach was successfully used to synthesize organic molecules in very high-spin states, the drawback of these systems is their high chemical reactivity.…”

Section: Organicmagneticmaterialsareoflargecurrentinterestandmentioning

confidence: 99%

Persistent Organic High‐Spin Trinitrenes

et al. 2019

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The septet ground state trinitrenes 1,3,5‐trichloro‐2,4,6‐trinitrenobenzene and 1,3,5‐tribromo‐2,4,6‐trinitrenobenzene were isolated in inert (Ar, Ne, and Xe) as well as reactive matrices (H2, O2, and H2O) at cryogenic temperatures. These trinitrenes were obtained in high yields by UV photolysis of the corresponding triazides and characterized by IR and UV/Vis spectroscopy. The trinitrenes, despite bearing six unpaired electrons, are remarkably unreactive towards molecular oxygen and hydrogen and are persistent in water ice up to 160 K where the water matrix starts to sublime off.

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Section: Organicmagneticmaterialsareoflargecurrentinterestandmentioning

confidence: 99%

Persistent Organic High‐Spin Trinitrenes

et al. 2019

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Organische und metallorganische molekulare magnetische Materialien: Designer‐Magnete

1994

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Der Entwurf neuartiger magnetischer Materialien auf molekularer Basis, die für eine Vielzahl von Anwendungen von Interesse sind, ist immer noch eine Kunst. Um ein makroskopisches ferro‐oder ferrimagnetisches Verhalten zu erzielen, ist es erforderlich‐unter Zugrundelegung von Modellen zur Spin‐Spin‐Kopplung‐, Materialien mit ganz bestimmten Primär‐, Sekundär‐und Tertiärstrukturen aufzubauen. Kooperative Phänomene zeigen beispielsweise einige metallorganische Festkörper, die aus linearen Ketten aus Metallocen‐Donoren D und Cyankohlenwasserstoff‐Acceptoren A nach…︁D.+A.+D.+A.+…︁ aufgebaut sind.

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Durch Kombination von Superaustausch und Spinpolarisation zu einem Kohlenwasserstoff‐Tetraradikal mit High‐spin‐Grundzustand

Jacobs

Dougherty

1994

Angewandte Chemie

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Reaktion das Bisurazol 4 uberwiegend (Z)-konfiguriert [']. Die Uberfiihrung von 4 in das Bisdiazen 5 gelingt durch Hydrolyse unter Standardbedingungen mit anschlieBender Tieftemperaturoxidation. Da diese Synthese mit hoher Gesamtausbeute verlauft, ist dies ein ausbaufahiger Weg zu unsymmetrisch substituierten Urazolenrg1. Es ist entscheidend fur die gezielte Entwicklung neuer magnetischer Materialien, die Faktoren zu verstehen, die die lokalen Spin-Spin-Wechselwirkungen kontrollieren['I. Denn damit sollte das Design von weitreichenden. dreidimensionalen Wechsel-1 wirkungen und damit letztlich makroskopischer magnetischer Ordnung moglich sein. Untersuchungen von organischen Diradikalen mit Triplett-Grundzustand haben zur Entdeckung von drei verschiedenen Mechanismen fur die ferromagnetische High-spin-Kopplung eines Elektronenpaars gefiihrt: A) dynamische Spinpolarisation in delokalisierten, planaren Elektronensystemen geeigneter Topographie, wie in Trimethylenmethan und m-Xylylen; B) Superaustauschkopplung (uber Bindungen) mischen lokalisierten Radikalzentren, \vie in Cyclobutandiylen und Cyclopentandi ylen; C) Ein-Zentren-Wechselwirkungen zwischen orthogonalen Orbitalen (analog den Hundschen Regeln), wie in Carbenen und Nitrenen.Diese drei Mechanismen konnen aber auch zusammenwirken und dann Strukturen mit sehr groBen Spinquantenzahlen zur Folge haben. Unter den Polycarbenen gibt es Beispiele fur Verbindungen, in denen die Mechanismen A und C zusammenwirken (CACAC. . .-Strukturen)['b.ex 21, und wir haben kiirzlich High-spin-Tetraradikale mit ABA-Gerusten beschriebenL3]. Wir berichten jetzt erstmals uber eine BAB-Anordnung, die ebenfalls zu einem High-spin-Grundmstand fiihrt. Im Tetraradikal 1 basiert die Kopplung zwischen den Zentren 1 und 2 (und die zwischen 3 und 4) auf dem Superaustauschmechanismus (B), wahrend die Zentren 2 und 3 uber den Spinpolarisationsmechanismus (A) ferromagnetisch gekoppelt sein sollten. Alternativ dazu kann die Struktur 1 als ein weiteres Beispiel fur den in Schema 1 gezeigten Strukdie femm~w,ische Schema 1. Schematische Dar-

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Approaches to Superparamagnetic Polycarbenes and Polynitrenes

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Organische und metallorganische molekulare magnetische Materialien: Designer‐Magnete

Durch Kombination von Superaustausch und Spinpolarisation zu einem Kohlenwasserstoff‐Tetraradikal mit High‐spin‐Grundzustand

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