Brennstoffbetriebene und enzymregulierte redoxresponsive supramolekulare Hydrogele

Abstract

In Hydrogele eingebrachte chemische Reaktionsnetzwerke können responsive Materialien zu komplexen, selbstregulierenden Materialien transformieren, die eine Rückkopplung auf externe Stimuli generieren können. Diese Arbeit präsentiert Hydrogele aus dem Wirt‐Gast‐Paar β‐Cyclodextrin und Ferrocen als supramolekulare Vernetzer. Ein redoxresponsives Verhalten des Systems wird induziert durch die Treibstoff‐Enzym‐Paare Meerrettich‐Peroxidase/H2O2 und Glucose‐Oxidase (GOx)/d‐Glucose. Das Hydrogel kann durch Variation der Konzentration des Reduktionstreibstoffs d‐Glucose von einem responsiven zu einem selbstregulierenden supramolekularen System umgewandelt werden. Gestartet wird das selbstregulierende Verhalten durch die Bildung eines Oxidationsmittels innerhalb des Gels durch das Cofaktor‐Intermediat GOx[FADH2]. UV/Vis‐Spektroskopie, Rheologie und kinetische Modellierung wurden angewendet, um dieses Nichtgleichgewichtsverhalten und die Programmierbarkeit der Rückkopplung des Hydrogels, unter anderem die Anpassung des Speichermoduls und die mögliche Anwendung als Glucose‐Sensor, zu beleuchten.