CO2 reforming of methane over coprecipitated Ni–Al catalysts modified with lanthanum

García, Rocío; Romero, Enrique; Guímon, C.; Bilbao, Rafael

doi:10.1016/j.apcata.2004.06.017

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“…According to the former, the formation of LaO x decorations provided the catalytic system with La-O-Ni at the interface with the metallic Ni crystallites, which have been proposed to be highly active for the Sabatier reaction [40]. On the other hand, the promoting effects of La would be responsible for quicker/improved CO 2 dissociative adsorption due to its higher basicity [17,[41][42][43] and better dispersion/stabilisation of the active Ni phase during preparation and reaction [27,44,45]. Interestingly, the post-reaction state of Ni and La in the catalyst differed to the activated.…”

Section: Reaction Routesmentioning

confidence: 99%

An Alumina-Supported Ni-La-Based Catalyst for Producing Synthetic Natural Gas

et al. 2016

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LaNi 5 , known for its hydrogen storage capability, was adapted to the form of a metal oxide-supported (γ-Al 2 O 3 ) catalyst and its performance for the Sabatier reaction assessed. The 20 wt % La-Ni/γ-Al 2 O 3 particles were prepared via solution combustion synthesis (SCS) and exhibited good catalytic activity, achieving a CO 2 conversion of 75% with a high CH 4 selectivity (98%) at 1 atm and 300 • C. Characteristics of the La-Ni/γ-Al 2 O 3 catalyst were identified at various stages of the catalytic process (as-prepared, activated, and post-reaction) and in-situ DRIFTS was used to probe the reaction mechanism. The as-prepared catalyst contained amorphous surface La-Ni spinels with particle sizes <6 nm. The reduction process altered the catalyst make-up where, despite the reducing conditions, Ni 2+ -based particles with diameters between 4 and 20 nm decorated with LaO x moieties were produced. However, the post-reaction catalyst had particle sizes of 4-9 nm and comprised metallic Ni, with the LaO x decoration reverting to a form akin to the as-prepared catalyst. DRIFTS analysis indicated that formates and adsorbed CO species were present on the catalyst surface during the reaction, implying the reaction proceeded via a H 2 -assisted and sequential CO 2 dissociation to C and O. These were then rapidly hydrogenated into CH 4 and H 2 O.

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Section: Reaction Routesmentioning

confidence: 99%

An Alumina-Supported Ni-La-Based Catalyst for Producing Synthetic Natural Gas

et al. 2016

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“…Basic metal oxides, such as K 2 O and La 2 O 3 are often incorporated into steam reforming catalysts to provide operational advantages resulting from lower support acidity, higher nickel dispersion, and better steam activation. 28,29 To improve the reactivity of the oxygen carriers, salts of K 2 O and La 2 O 3 were added in several amounts to the Ni-Cu oxygen carriers.…”

Section: Oxygen Carriers Of Ni-cumentioning

confidence: 99%

Nickel−Copper Oxygen Carriers To Reach Zero CO and H₂ Emissions in Chemical-Looping Combustion

Adánez

Garcı́a-Labiano

Diego

et al. 2006

Ind. Eng. Chem. Res.

110

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Ni-based oxygen carriers allow to work at high temperatures (900-1100ºC) in a Chemical-Looping Combustion (CLC) process with full CH 4 conversion, although thermodynamic restrictions result in the presence of CO and H 2 in the gas outlet of the fuel reactor. On the other hand, Cu-based oxygen carriers allow complete fuel combustion to CO 2 and H 2 O, but the operating temperature is limited due to the low melting point of the metallic Cu. The objective of this research was to analyze the behavior of several Ni-Cu oxygen carriers to reduce or avoid CO and H 2 emissions during a CLC process working at high temperatures. Commercial Al 2 O 3 and  Al 2 O 3 were used as support to prepare by dry impregnation different oxygen carriers based on nickel and copper. The reactivity of these oxygen carriers was determined in a thermogravimetric analyzer (TGA). The effect of the mixture of NiO and CuO on the CO and H 2 generation was analyzed in a fixed bed reactor, and the gas product distribution during reduction/oxidation reactions was studied in a batch fluidized bed reactor working with CH 4 as fuel and diluted air for oxidation. The fluidization behavior of the oxygen carriers with respect to the attrition and agglomeration processes was also analyzed during the multi-cycle batch fluidized bed tests.The presence of CuO in the Ni-Cu oxygen carriers allows the full conversion of CH 4 to CO 2 and H 2 O in the batch fluidized bed reactor during the initial part of the reduction time, and this time depended on the CuO content of the oxygen carrier. TGA and X-ray diffraction studies indicated that CuO is used for the reduction reaction before NiO. In addition, it was observed that the presence of NiO stabilized the CuO and allowed to work at 950 ºC with Ni-Cu oxygen carriers with a high metal oxide utilization.

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“…50 Desta forma, a adição de lantânio provavelmente aumenta a dispersão do níquel, tornando os catalisadores de Ni/LZ menos susceptíveis ao início do processo de sinterização durante a reação de reforma. O aumento da dispersão do níquel proporcionado pela presença de lantânio também foi observado por Martínez et al, 46 que estudaram a influência da concentração de lantânio em suportes compostos de lantânia e alumina, aplicados à reação de reforma seca de metano. Os autores também concluíram que a maior dispersão metálica resultou em menor formação de depósitos de carbono sobre o catalisador, evitando, assim, a desativação por formação de coque.…”

Section: Figura 4 Espectros De Rtp-xanes Na Borda K Do Níquel Do Catunclassified

“…51 Uma das espécies de coque se forma devido à condensação de carbono amorfo sobre o Ni, o que leva à formação de uma camada em torno da partícula metálica causando o encapsulamento do catalisador e posterior bloqueio dos sítios ativos. Segundo Martínez et al, 46 o tipo de carbono formado sobre superfícies de catalisadores contendo lantânio em sua composição difere da espécie descrita acima. Neste caso, a adição de lantânio diminui a tendência ao encapsulamento e favorece a formação de filamentos de carbono, os quais não desativam o catalisador através do bloqueio do sítio ativo, mas sim devido ao aumento da pressão interna no reator, impedindo o fluxo de reagentes.…”

Section: Figura 4 Espectros De Rtp-xanes Na Borda K Do Níquel Do Catunclassified

“…Neste caso, a adição de lantânio diminui a tendência ao encapsulamento e favorece a formação de filamentos de carbono, os quais não desativam o catalisador através do bloqueio do sítio ativo, mas sim devido ao aumento da pressão interna no reator, impedindo o fluxo de reagentes. 46 Outra característica do lantânio, que contribui para minimizar a produção de coque durante a reação, consiste na tendência de espécies de óxidos de lantânio em reagir com o CO 2 presente no meio reacional, formando espécies como o La 2 O 2 CO 3 . …”

Section: Figura 4 Espectros De Rtp-xanes Na Borda K Do Níquel Do Catunclassified

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Efeito da adição de lantânio em catalisadores de Ni/ZrO2 aplicados na reação de reforma a vapor de etanol

Profeti¹,

Habitzheuter²,

Assaf³

2012

Quím. Nova

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Recebido em 11/5/11, aceito em 19/9/11; publicado na web em 6/12/11 EFFECTS OF ADDING LANTHANUM TO Ni/ZrO 2 CATALYSTS ON ETHANOL STEAM REFORMING. The catalytic performance of Ni/ZrO 2 catalysts loaded with different lanthanum content for steam reforming of ethanol was investigated. Catalysts were characterized by BET surface area, X-ray diffraction, UV-vis spectroscopy, temperature programmed reduction, and X-ray absorption fine structure techniques. Results showed that lanthanum addition led to an increase in the degree of reduction of both NiO and nickel surface species interacting with the support, due to the higher dispersion effect. The best catalytic performance at 450 o C was found for the Ni/12LZ catalyst, which exhibited an effluent gaseous mixture with the highest H 2 yield.Keywords: ethanol steam reforming; hydrogen; nickel catalysts. INTRODUÇÃOHá alguns anos vem ocorrendo um considerável crescimento na busca por fontes de produção de energia que utilizem combustíveis renováveis e que operem com emissão reduzida de poluentes.1 Tal interesse é justificado pela crescente preocupação com a degradação ambiental e com a necessidade de substituir os combustíveis provenientes de fontes não renováveis.2 Desta forma, a geração de energia elétrica utilizando células a combustível surge como uma promissora alternativa, tanto para a aplicação como fontes estacionárias (indús-trias, hospitais, residências, etc.) como fontes móveis (veículos).3 As células a combustível são dispositivos que transformam energia química em energia elétrica praticamente sem a emissão de poluentes a partir de um combustível, geralmente hidrogênio gasoso, o qual é oxidado no ânodo, enquanto que o oxigênio é reduzido no cátodo. 4 Outros combustíveis podem ser utilizados para serem oxidados na célula a combustível, 5 porém o hidrogênio é o único que fornece densidades de corrente de interesse prático.6 Devido a sua pequena massa e sua alta entalpia de combustão, o hidrogênio fornece significativa densidade de energia por unidade de massa com uma eficiência de conversão de energia química em elétrica de aproximadamente 50%, podendo alcançar até 83%. 7Apesar dos dados termodinâmicos e de eficiência serem favorá-veis, a viabilização destes dispositivos está limitada pelas condições de armazenamento e infraestrutura para distribuição e produção de hidrogênio. O armazenamento criogênico do hidrogênio líquido é um processo complexo, volumoso e de alto custo, além da perda por evaporação de 10-25% durante a recarga e, também, perda de 1-3% ao dia. O custo de liquefação é de aproximadamente 40% do valor energético deste combustível e não existe infraestrutura para a sua distribuição. 8Para contornar as limitações expostas acima, o hidrogênio pode ser produzido de maneira fácil e compacta através da transformação catalítica heterogênea (reforma) de hidrocarbonetos (metano) 1 ou, alternativamente, pela reforma de metanol, 1,9 etanol 10 ou glicerol. 11-14A reforma do combustível primário pode ocorrer tanto no próprio corpo da célula, desde que a mesm...

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