Creation of free excitons in solid krypton investigated by time-resolved luminescence spectroscopy

Abstract

Die Erzeugung und Relaxation sekundarer Exzitonen in festem Kr wurde mittels zeitund energieaufgeloster Lumineszenzspektroskopie im vakuumultravioletten Spektralbereich untersucht. Zur Charakterisierung der Erzeugung sekundarer Exzitonen wurde die spektral ausgewahlte Lumineszenz des freien Exzitons (FE) herangezogen. Dies war aufgrund der hohen Probenqualitat und der hohen Reinheit des zur Probenpraparation verwendeten Kr-Gases moglich, da die Intensitat der freien Exzitonlinie stark von der Probengiite abhangt. Zum ersten Mal wurden zeitaufgeloste Anregungsspektren und Abklingkurven der FE-Emission in festem Kr fur Anregungen oberhalb der Bandkante (bis 35 eV) systematisch untersucht. Zusatzlich wurde auch die Lumineszenz von lokalisierten ('self-trapped') Exzi-. tonen in festem Kr durch zeitaufgeloste Spektroskopie betrachtet. Weiterhin wurden hochaufgeloste Reflexionsspektren gemessen und daraus ein weiteres.Element der Exzitonenserie (n=5) bestimmt. Die Messungen wurden an verschiedenen Proben wiederholt und zeigen eine gute Reproduzierbarkeit der experimentellen Ergebnisse. Mittels der zeitaufgelosten MeBtechnik kann zwischen verzogerter Elektron-Loch-Rekombination und 'prompter' (im Rahmen der experimentellen Zeitauflosung) Erzeugung . sekundarer Exzitonen unterschieden werden. Es wurde ein detailliertes Modell der Dynamik der Elektron-Loch-Rekombination in den FE-Zustand aufgestellt. Die verzogerte Komponente der Abklingkurven fur das FE wurde mittels Modellrechnungen reproduziert, die die Thermalisierung der Ladungstrager durch Streuung an akustischen Phonon en beinhalten und die Abhangigkeit des Wirkungsquerschnittes der Rekombination von der Ladungstragertemperatur beriicksichtigen. Modellrechnungen und experimentelle Daten weisen eine . gute Ubereinstimmung auf. Die zeitaufgelosten Anregungsspekten zeigen, daB eine 'prompte' Erzeugung des FE im Bereich oberhalb der Schwelle von hv=Eth ~21. 7 eV statt findet. Dies spiegelt sich ebenfalls in der veranderten Form der Abklingkurven oberhalb der Schwelle wider. Der experimentelle Schwellenwert entspricht nahezu der Summe der Bandliickenenergie und der Energie des FE (Eth=Eg+Eex). Zur Erklarung dieses Schwellenwertes werden zwei Model-. Ie diskutiert: (i) inelastische Streuung der Elektronen im Rahmen des 'multiple-parabolicbranch band' Modells, und (ii) Erzeugung des elektronischen Polaron-Komplexes. Die ,prompte , Erzeugung von Exzitonen oberhalb von E th wird einer Uberlagerung aus beiden Prozessen zugeordnet. Nahe an der Schwelle ist die Erzeugung des elektronischen Polaron-Komplexes der dominante Prozess, wahrend Elektron-Elektron-Streuung bei hoheren Anregungsenergien iiberwiegen konnte.

Prompt and delayed secondary excitons in rare gas solids

“…It is therefore obvious that recombination of electrons and holes into free excitons occurs. The decay curves, however, change dramatically as is shown for Kr [12] and Xe [15] in Figs. 4 and 5.…”

“…The increase of the signal above the threshold underlines, that in this range of excitation, «prompt» secondary excitons are created. In Kr as well as in Xe, an analysis [10,12] of the threshold energy shows that it is given within ±0 2 . eV by…”

“…Xenon and krypton. The decay curves of the FE line observed under direct excitation are nonexponential with an approximate decay rate of the order of some 10 8 1 s -and a rise time < 100 ps (experimental time resolution) [12,13]. The situation changes as soon as the photon energy of excitation exceeds the band-gap energy.…”

“…Therefore sometimes a slight delay is chosen to suppress scattered light, however at the expense of sensitivity for prompt luminescence. Some results have already been published [10,12,[25][26][27].…”

Luminescence of the hydrogen bonded crystals

“…Therefore, the slow-component band manifests itself rather weakly in the PL spectra, while, in the excitation spectra, the very weak band of triplet excitons expected below the energy gap E g is not resolved against the background of competing processes. In our opinion, the excitation band at 9.7 eV is due to the formation of geminate electron-hole pairs as it has been clearly established even for free exciton formation through such process in solid Kr (Kisand et al, 2003). Such pairs are formed at the interband transitions with the lowest energies, i.e., upon excitation of photons with energies equal to or slightly exceeding E g .…”