Deactivation of MnO_x-CeO_x/ACF Catalysts for Low-Temperature NH₃-SCR in the Presence of SO₂

Abstract

摘要：在二氧化硫(SO 2)气氛下, 对 Fe、 Cu 和 V 改性的催化剂 MnO x 鄄CeO x /ACF(活性碳纤维)的氨选择性催化还 原(NH 3 鄄SCR)一氧化氮的低温活性进行研究. 实验结果表明: 以 Cu 和 V 改性催化剂未提高 MnO x 鄄CeO x /ACF 的 低温抗 SO 2 性能;Fe 改性 MnO x 鄄CeO x /ACF 在初始 6h内提高了催化剂的抗 SO 2 性能, 但较长时间仍然失活. 以 N 2 吸附、 X 射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FT鄄IR)光谱以及热重分析(TGA)等手段对中毒催化剂进行分 析. 在 SO 2 存在下, 催化剂中毒归因于两个方面: 一是覆盖于催化剂表面的铵盐类物质, 二是 SO 2 与催化剂中的 金属氧化物反应生成的金属硫酸盐及亚硫酸盐. 在中毒催化剂中硫元素主要以金属硫酸盐及亚硫酸盐的形式存 在, 其在中毒的 MnO x 鄄CeO x /ACF、 Fe鄄MnO x 鄄CeO x /ACF、 Cu鄄MnO x 鄄CeO x /ACF 和 V鄄MnO x 鄄CeO x /ACF 催化剂中所占 比例分别为 70.4%、 68.9%、 86.3%和 71.4%(w). 进一步揭示了 MnO x 鄄CeO x /ACF 催化剂在低温 SCR 条件下的 SO 2 中毒机理.