Effects of supporting electrolyte and zeolite co-cations on the electrochemical response of zeolite-modified electrodes

Baker, Mark D.; Senaratne, Chandana; Zhang, Jiwu

doi:10.1039/ft9928803187

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“…As matrizes à base de zeólitas possuem outras propriedades importantes, tais como melhoria na seletividade baseada no tamanho e forma dos reagentes juntamente com a estrutura tridimensional da zeólita, o que pode proporcionar características eletrocatalíticas importantes deste material. As zeólitas estão sendo empregadas em detecção amperométrica para alguns analitos, tais como oxigênio gasoso 62 , íons metálicos [63][64][65][66][67] , além de substâncias orgânicas como glicose [68][69][70] , hidrazina 71 , fenol 72 , dopamina 73 , entre outras.…”

Section: Materiais Inorgânicosunclassified

Tendências em modificação de eletrodos amperométricos para aplicações eletroanalíticas

Pereira¹,

Santos²,

Kubota³

2002

Quím. Nova

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Recebido em 21/8/01; aceito em 29/1/02 TRENDS IN AMPEROMETRIC ELECTRODES MODIFICATION FOR ELECTROANALYTICAL APPLICATIONS. The most relevant advances on the analytical applications of chemically modified electrodes (CME) are presented. CME have received great attention due to the possibility of electrode surface modification including chemisorption, composite generation and polymer coating. In recent years, the interest in CME has increased overall to improve the sensitivity and selectivity of the electroanalytical probes, considering the electron mediator incorporation and the new conducting polymers development. The general procedures employed for the electrode modification and the operational characteristics of some electrochemical sensors are discussed.Keywords: modified electrodes; electroanalysis; biosensors. INTRODUÇÃOA denominação eletrodo quimicamente modificado (EQM) foi inicialmente utilizada na eletroquímica por Murray e colaboradores 1 , na década de 70, para designar eletrodos com espécies quimicamente ativas convenientemente imobilizadas na superfície desses dispositivos. O principal objetivo dessa modificação é pré-estabelecer e controlar a natureza físico-química da interface eletrodosolução como uma forma de alterar a reatividade e seletividade do sensor base, favorecendo assim, o desenvolvimento de eletrodos para vários fins e aplicações, desde a catálise de reações orgânicas e inorgânicas 2 até a transferência de elétrons em moléculas de interesse 3 . Desta forma, avanços tecnológicos na área dos EQMs encontram aplicações nas mais variadas áreas de atuação, como por exemplo, na saúde públi-ca 4 , onde sensores in vivo podem ser usados na detecção de drogas em situação de emergência; além disso, sensores com rápida detecção, alta sensibilidade e especificidade são requisitos importantes em hospitais ou laboratórios satélites 5,6 . Os sensores também encontram vasta aplicação nas indústrias de alimentos 7 e bioprocessos, onde o monitoramento em tempo real é muito valioso, ou ainda em aplicações ambientais 2 onde, tanto a indústria quanto os órgãos de vigilân-cia ambiental, necessitam de sensores para análise quantitativa ou diferencial de inúmeros rejeitos industriais, tais como misturas gasosas, óleos, compostos orgânicos volátis, metais pesados, etc.A maior parte das aplicações analíticas de EQMs envolve técni-cas voltamétricas ou amperométricas. Entretanto, é possível encontrar na literatura alguns casos de utilização de EQMs como eletrodos íon-seletivos. Em termos analíticos, a sensibilidade ou seletividade de uma determinação deve aumentar com a utilização de um EQM para que seu emprego seja justificado. Neste trabalho são discutidos alguns métodos de preparação mais usuais de EQM, bem como algumas determinações importantes de substratos de interesse clínico 8,9 e industrial 10,11 além de uma visão geral sobre os avanços incorporados nesta área ao longo do tempo. ESTÁGIOS DA EVOLUÇÃO DOS EQMsUm EQM consiste de duas partes, isto é, o eletrodo base e uma camada do modificador químico. A forma...

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Section: Materiais Inorgânicosunclassified

Tendências em modificação de eletrodos amperométricos para aplicações eletroanalíticas

Pereira¹,

Santos²,

Kubota³

2002

Quím. Nova

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“…Figure 2 shows the cyclic voltammetry response of Cu 2 -ZSM-5-modi®ed electrode in 0.1 mol dm À3 KClO 4 aqueous solution. This voltammogram demonstrates, as has been found for Cu-Y-modi®ed electrode [10,13], that the electrochemistry of Cu 2 -ZSM-5-modi®ed electrode is sensitive to the anion present in the electrolyte solution. Indeed, the reduction in the presence of perchlorate ions seems to occur via a single two-electron step, whereas in the case of the chloride electrolyte, reduction of copper proceeds via two well-de®ned one-electron steps, probably due to the stabilization of Cu species by Cl À , as suggested by El Murr et al [23].…”

Section: Cyclic Voltammetrymentioning

confidence: 65%

In Situ FTIR Spectroelectrochemical Investigations on Cu2+-ZSM-5 Modified Electrodes. Reactivity of the Electrogenerated Species Towards NO in Aqueous Solution

Brendlé

Louati

2000

Electroanalysis

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“…Because bulky Bu 4 N + cations cannot enter into the zeolite pore/ channel system ͑pore diameter 7.4 Å͒, 27,28 The electrochemical response in Fig. 4 can be described in terms of two successive one-electron oxidation processes involving an intermediate reaction ͑ECE mechanism͒ in which the formal electrode potentials of the electron-transfer processes II and III are clearly separated.…”

Section: Resultsmentioning

confidence: 99%

Electrochemical Monitoring of Compartmentalization Effects in the Stability of Meisenheimer Anions Supported in Hydrotalcite and X and Y Zeolites

Doménech

Garcı́a

Marquet

et al. 2005

J. Electrochem. Soc.

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Meisenheimer anions ͑MS − ͒ derived from 2,4-dinitroaniline are stabilized into Li + -and Na + -exchanged zeolites X and Y forming alkali ion-MS ion pairs. Upon attachment of the zeolites to polymer film electrodes immersed into Et 4 N + /MeCN and Li + /MeCN electrolytes, boundary-associated MS − ions display two oxidation processes at +0.40 and +0.65 V vs. AgCl/Ag. This response sharply contrasts with that recorded for MS − in solution and incorporated within hydrotalcite, for which a unique oxidation peak at +0.35 V is recorded. The electrochemistry of zeolite-associated MS − can be described in terms of an unusual electron-transfer/ chemical reaction/electron-transfer/comproportionation competitive mechanism involving an intermediate deprotonation reaction. Compartmentalization of Meisenheimer ions into zeolite frameworks increases notably the thermodynamic stability of the intermediate species and produces a significant lowering of the rate at which the intermediate deprotonation process occurs with respect to the observed behavior in solution.Incorporation of cationic guests into the crystalline framework of zeolites proved to be useful in the development of catalytic and electrocatalytic systems. 1 Zeolites are crystalline aluminosilicates whose structure defines strictly periodic channels and cavities in which guest molecules can be adsorbed or synthesized by ship-in-abottle methods. 2 Reactive organic carbocations incorporated into the voids of zeolites may undergo a remarkable stabilization, increasing enormously their persistance, 3-5 particularly in those cases in which there is a tight fit between the carbocation and the walls of the zeolite. 6 In contrast, it is generally believed that zeolites cannot incorporate carbanions. 7 This belief comes from the consideration that the presence of framework aluminum introduces negative charges in the lattice of zeolites that by electrostatic repulsion must impede adsorption and internal diffusion of negative ions into zeolites. Contrary to that expectance, we have previously reported the adsorption of negatively charged Meisenheimer complex on faujasites, the adsorption mechanism involving a neutral ion pair complex. 8 Meisenheimer complexes are the negatively charged anion intermediates arising from the hydride addition to 2,4-dinitroaniline. 9,10 The evidence for the internal location of the Meisenheimer complex comes from a combination of spectrophotometric data ͓uv-visible ͑UV/Vis͒ and X-ray photoelectron spectroscopy ͑XPS͔͒ and studies on its reactivity with p-benzoquinone and malachite green. [8][9][10] It is presented here electrochemical evidence for the stabilization of Meisenheimer anions, MS − in Na + -and Li + -exchanged zeolites X and Y ͑MS@NaX, MS@NaY, MS@LiX, MS@LiY, respectively͒. The electrochemical response of such materials is compared with that of MS − ions supported on H + -Beta zeolite ͑MS@HBeta͒ and a layered hydrotalcite material ͑MS@HT͒ and MS − in solution phase. MS@HT acts as a control material because the positive charge of the hydr...

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Effects of supporting electrolyte and zeolite co-cations on the electrochemical response of zeolite-modified electrodes

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Tendências em modificação de eletrodos amperométricos para aplicações eletroanalíticas

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In Situ FTIR Spectroelectrochemical Investigations on Cu2+-ZSM-5 Modified Electrodes. Reactivity of the Electrogenerated Species Towards NO in Aqueous Solution

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