Electron-Transfer Communication in Glutathione Reductase Assemblies: Electrocatalytic, Photocatalytic, and Catalytic Systems for the Reduction of Oxidized Glutathione

Willner, Itamar; Lapidot, Noa; Riklin, Azalia; Kasher, Ron; Zahavy, Eran; Katz, Eugenii

doi:10.1021/ja00083a031

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“…O contato elétrico entre a proteína redox e o eletrodo pode ser obtido pela ligação covalente do mediador à estrutura da enzima. Por exemplo, em um eletrodo enzimático baseado na enzima glutationa redutase acoplada a uma SAM de um ácido carboxílico sobre eletrodo de ouro, o contato elétrico entre a enzima e o eletrodo foi estabelecido através da ligação covalente do N-metil-N ' -carboxialquil-4,4-bipiridínio à estrutura da enzima 118,119 . O eletrodo resultante eletrocatalisou a redução da glutationa oxidada.…”

Section: Eletrodos Modificados Com Sam -Análise De Compostos Orgânicosunclassified

“…O eletrodo resultante eletrocatalisou a redução da glutationa oxidada. Foi observado que a velocidade de formação do produto aumentava à medida que o tamanho da cadeia ligada aos grupos bipiridínios aumentava, sendo este comportamento atribuído à melhora na comunicação elétrica com o sítio ativo da enzima 119 . Uma outra maneira de se estabelecer melhor contato elétrico entre o centro redox da enzima e a superfície do eletrodo é por meio do método de reconstituição da enzima.…”

Section: Eletrodos Modificados Com Sam -Análise De Compostos Orgânicosunclassified

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Emprego de monocamadas auto-organizadas no desenvolvimento de sensores eletroquímicos

Freire¹,

Pessôa²,

Kubota³

2003

Quím. Nova

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Recebido em 18/7/02; aceito 9/10/02 SELF-ASSEMBLED MONOLAYERS APPLICATIONS FOR THE DEVELOPMENT OF ELECTROCHEMICAL SENSORS. Selfassembled monolayers (SAMs) modified electrodes exhibit unique behavior that can greatly benefit electrochemical sensing. This brief review highlights the applications of SAM modified electrodes in electroanalytical chemistry. After a general introduction, which includes the approaches for SAM development, different electrochemical systems for detecting inorganic and organic species are described and discussed. Special attention to the coupling of biological sensing element to the SAM is given, which can selectively recognize the analyte. Future prospects are also evaluated.Keywords: chemically modified electrodes; self-assembled monolayers; electrochemical sensors. INTRODUÇÃOO desenvolvimento de sensores eletroquímicos é uma das áreas de maior e mais rápido crescimento dentro da Química Analítica, principalmente devido aos novos desafios impostos por amostras de interesse industrial, clínico e ambiental, que têm levado a uma crescente busca por sensores com melhores características, tais como alta sensibilidade, seletividade e estabilidade [1][2][3][4][5][6][7][8] . Apesar da grande versatilidade e perspectivas apresentadas pelos sensores eletroquímicos, a utilidade de um eletrodo é muitas vezes limitada devido a uma passivação gradual de sua superfície, que é conseqüência principalmente da adsorção dos produtos da própria reação de óxido-redução utilizada na detecção, ou ainda, dos sub-produtos destas reações que podem se polimerizar e se depositar sobre a superfície dos eletrodos 6 . Além disso, a sensibilidade de muitos analitos importantes pode ser prejudicada em função da cinética de transferência de elétrons entre estes compostos e os materiais dos eletrodos ser excessivamente lenta 9 . Uma outra limitação é a dificuldade de discriminar entre compostos alvos que possuam características redox similares 9 . Uma área que oferece grande potencial para minimizar os problemas acima descritos, e conseqüentemente para aumentar a aplicabilidade e eficiência dos sensores eletroquímicos, é a que compreende os chamados eletrodos quimicamente modificados (EQM) 9,10 . A habilidade para controlar e manipular deliberadamente as propriedades das superfícies dos eletrodos pode proporcionar uma variedade de efeitos atrativos, levando a superfícies com características que podem contornar efetivamente muitos dos problemas apresentados pelos sensores eletroquímicos tradicionais.Estudos experimentais, suportados pela teoria, têm mostrado que a velocidade de transferência de elétrons pode ser sensivelmente afetada em função da modificação da superfície dos eletrodos 11. A classificação das reações do eletrodo pode ser feita com base no grau de interação entre os reagentes e a superfície do eletrodo, ocorrida durante o estado de transição da transferência de elétrons 12 . Os processos de transferência de elétrons onde as interações entre as espécies reagentes e a superfície do eletrodo são fracas e não es...

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Section: Eletrodos Modificados Com Sam -Análise De Compostos Orgânicosunclassified

Emprego de monocamadas auto-organizadas no desenvolvimento de sensores eletroquímicos

Freire¹,

Pessôa²,

Kubota³

2003

Quím. Nova

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“…It has been found that GR can be activated photochemically using Ru(bpy) 3 2+ as photosensitizer absorbing visible light, N,N'-bis(carboxyethyl)-4,4'-bipyridinium covalently attached to the enzyme as electron relay and EDTA as sacrificial electron donor. [97] Based on the known behavior of the Ru(bpy) 3…”

Section: Mediators In Photobiocatalytic Systemsmentioning

confidence: 99%

“…Operation mechanism of GR promoted by visible-light photosensitized electron transfer between Ru(bpy) 3 2+ and a viologen anchored to the GR enzyme. (Figure taken with permission from ref [97] ).…”

Section: +mentioning

confidence: 99%

Photobiocatalysis: The Power of Combining Photocatalysis and Enzymes

Maciá-Agulló

Corma

Garcı́a

2015

Chemistry A European J

139

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Photobiocatalysts are constituted by a semiconductor with or without light harvester that activates an enzyme. A logical source of inspiration for the development of photobiocatalysts has been natural photosynthetic centers. In photobiocatalysis, the coupling of the semiconductor and the enzyme frequently requires of the natural cofactor and a relay transferring charge carriers from the semiconductor. The most widely studied photobiocatalysts so far make use of conduction band electrons of excited semiconductor to promote enzymatic reductions mediated by NAD + /NADH and an electron relay. The present review presents the state of the art in the field and has been organized based on the semiconductor and the reaction type including oxidations, hydrogen generation, CO 2 reduction. The possibility of direct enzyme activation by the semiconductor and the influence of the nature of mediator are also discussed as well as the use of mimics of enzyme active center in combination with the semiconductor. The final section summarizes the state of the art of photobiocatalysis and comments on our view on future developments of the field.

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“…12 The MV +• radical can be recognized by enzymes such as hydrogenase, 13 formate dehydrogenase, 14 nitrate as well as nitrite reductase, 15 and glutathione reductase. 16 Host-guest properties were also reported 17 and the isolation and X-ray analysis of the PF 6 -salt was presented. 18 The 4,4´-bipyridinium derivative of the Punica alkaloid 2 combines typical donor (benzene-1,4-diol) and acceptor (viologen) structure elements which have individually attracted considerable attention due to their ability to form CT complexes with interesting photo and electronic properties.…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 98%

Coupled photocatalytic electron-transfers with 4,4´-bipyridinium derivatives of a betaine alkaloid from Punica granatum

Schmidt¹,

Mordhorst²,

Fleischhauer³

et al. 2005

Arkivoc

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Bis-hydroquinone substituted 4,4´-bipyridinium is the formal dimer of an alkaloid isolated from Punica granatum and can exist as dication, cross-conjugated as well as pseudo-cross-conjugated mesomeric betaine, and dianion. It can moreover form persistent radicals in the solid state as well as in solution due to redox reactions of the reducing and oxidizing partial structures. A reversible coupled photocatalytic process with proflavine as the sensitizer and EDTA as the sacrificial donor is presented. We performed ESR and ENDOR spectroscopy as well as DFT calculations to gain additional knowledge about the radical species.

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Electron-Transfer Communication in Glutathione Reductase Assemblies: Electrocatalytic, Photocatalytic, and Catalytic Systems for the Reduction of Oxidized Glutathione

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Emprego de monocamadas auto-organizadas no desenvolvimento de sensores eletroquímicos

Emprego de monocamadas auto-organizadas no desenvolvimento de sensores eletroquímicos

Photobiocatalysis: The Power of Combining Photocatalysis and Enzymes

Coupled photocatalytic electron-transfers with 4,4´-bipyridinium derivatives of a betaine alkaloid from Punica granatum

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