Exciton spin dynamics of colloidal CdTe nanocrystals in magnetic fields

Abstract

The recombination and spin dynamics of excitons in colloidal CdTe nanocrystals (NCs) are studied by time-resolved photoluminescence in high magnetic fields up to 15 T and at cryogenic temperatures. The recombination decay shows a nonexponential temporal behavior, with the longest component corresponding to the dark excitons having 260 ns decay time at zero magnetic field and 4.2 K temperature. This long component shortens to 150 ns at 15 T due to the magnetic-fieldinduced mixing of the bright and dark exciton states. The spin dynamics, assessed through the evolution of the magnetic-field-induced circular polarization degree of the photoluminescence, has a fast component shorter than 1 ns related to the bright excitons and a slow component of 5-10 ns associated with the dark excitons. The latter shortens with increasing magnetic field, which is characteristic for a phonon-assisted spin relaxation mechanism. The relatively low saturation level of the associated magnetic-field-induced circular polarization degree of −30% is explained by a model that suggests the CdTe NCs to constitute an ensemble of prolate and oblate NCs, both having a structural quantization axis. The exciton g-factor of 2.4-2.9 evaluated from fitting the experimental data in the frame of the suggested approach is in good agreement with the expected value for the dark excitons in CdTe NCs.

Hyperfine Interactions and Slow Spin Dynamics in Quasi-isotropic InP-based Core/Shell Colloidal Nanocrystals

“…17 In QDs ensemble, the symmetry axes are randomly oriented and bright-dark mixing occur. 13,15,25,35 Following commonly used k.p theory, the mixing appears because the off diagonal terms in the Hamiltonian are non-zero when the magnetic field is not strictly parallel to the q-axis. In this case, the only possibility to explain an absence of bright-dark mixing lays in the vanishing of the matrix element which couples the excitonic states.…”

Магнитная Циркулярная Поляризация Фотолюминесценции Экситонов

“…В ряде случаев однако приходится использовать более сложные модели. Например, на величину МЦПЛ экситонов может оказывать влияние форма коллоидного нанокристалла CdTe в виде вытянутого или сплюснутого сфероида [42].…”

Спиновая Физика Экситонов В Коллоидных Нанокристаллах

“…Одним из проявлений излучательной рекомбинации темного экситона является наличие двух компонент в зависимости интенсивности ФЛ от времени I(t) в экспериментах с временным разрешением в условиях нерезонансного возбуждения при температуре жидкого гелия [32,33,[45][46][47][48][49][50][51][52][53][54][55][56][57][58][59]. При этом первая быстрая ком-понента соответствует релаксации экситона из свет-лого состояния с энергией E A в темное c энергией E F = E A − E AF , а вторая медленная компонента соот-ветвует рекомбинации темного экситона со скоростью Ŵ F .…”

“…Одним из возмущений, смешивающих состояния тем-ного и светлого экситонов, является внешнее магнит-ное поле, направленное поперечно оси анизотропии c нанокристалла. Уменьшение времени жизни ФЛ тем-ного экситона τ ∝ 1/Ŵ L во внешнем магнитном поле наблюдались в экспериментах с временным разрешени-ем [22,56,60], и хорошо понято теоретически [22,28,35]. При этом именно возрастание Ŵ L с ростом температуры или внешнего магнитного поля является характерной особенностью ФЛ темных экситонов и позволяет экспе-риментально отличить ФЛ нейтральных экситонов от ФЛ заряженных экситонов (трионов) в коллоидных NC [55,59,61,62].…”

“…Влияние обменного поля DBS, поляризованных во внешнем маг-нитном поле, на степень циркулярной поляризации ФЛ в немагнитных CdSe NPL обсуждается теоретически в работе [103] и в настоящее время исследуется нами экспериментально. Обменное поле DBS может быть также ответсвенно за наблюдавшееся экспериментально противоречие между знаком циркулярной поляризации ФЛ и зависящим от поля энергетическим сдвигом по-ляризованных компонент в измерениях на ансамблях QD [48,56,66]. Обменное поле DBS может играть роль внутреннего магнитного поля, ответственного за увели-чение времени жизни темного экситона при приложении малых магнитных полей, наблюдавшееся в исследовани-ях одиночных QD в работе [52].…”