Gemeinsame katalytische Umsetzung von CH₄ und CO₂ durch Rhodium‐Titanoxid‐Anionen RhTiO₂⁻

Abstract

Die gemeinsame katalytische Umsetzung von Methan mit Kohlendioxid zur Erzeugung von Synthesegas (2 H 2 + 2 CO) umfasst komplizierte Elementarschritte, und fast alle Elementarreaktionen werden praktisch bei den gleichen Hochtemperaturbedingungen der Thermokatalyse durchgeführt. Hier zeigen wir durch massenspektrometrische Experimente, dass RhTiO 2 À die gemeinsame Umsetzung von CH 4 und CO 2 zu freiem 2 H 2 + CO und einem adsorbierten CO (CO ads ) bei Raumtemperatur fçrdert; der einzige Elementarschritt, der die Zufuhr von externer Energie erfordert, ist die Desorption von CO ads vom RhTiO 2 CO À zur Rückbildung von RhTiO 2 À . Die aktuelle Studie identifiziert nicht nur eine vielversprechende aktive Spezies für die Methan-Trockenreformierung (CO 2 -Reformierung) zu Synthesegas, sondern unterstreicht auch die Bedeutung der Temperaturkontrolle über Elementarschritte in der angewandten Katalyse, die die Kohlenstoffabscheidung durch Methanpyrolyse erheblich mindern kçnnte.Die Herstellung von chemischen Rohstoffen durch die ge-meinsame katalytische Umsetzung von Methan und Kohlendioxid, zwei in der Natur in großem Maße verfügbaren Substanzen, reduziert die Abhängigkeit der chemischen Industrie von traditionellen fossilen Brennstoffen und trägt zur Abschwächung des Treibhauseffekts bei. [1] Die Methan-Trockenreformierung [MTR, auch CO 2 -Reformierung, Reaktion (1)] [2] ist ein mçglicher Weg zur Herstellung von Synthe-