Intermediate tunnelling–hopping regime in DNA charge transport

Xiang, Limin; Palma, Julio L.; Bruot, Christopher; Mújica, Vladimiro; Ratner, Mark A.; Tao, Nongjian

doi:10.1038/nchem.2183

Cited by 228 publications

(287 citation statements)

References 49 publications

Supporting

Mentioning

256

Contrasting

Unclassified

Order By: Relevance

“…II. In a recent application of this technique to DNA 60 , we demonstrated that the LBP method can yield results in qualitative (and sometimes quantitative) agreement with experiments, and uncovered an intermediate coherent-incoherent transport regime 83 . An important caveat of our simulations is the fact that ballistic transport is promoted beyond what we expect in reality, since the underlying electronic structure used is static.…”

Section: Tunneling To Hopping Transition In Dnamentioning

confidence: 95%

Thermopower of molecular junctions: Tunneling to hopping crossover in DNA

Korol

Kilgour

Segal

2016

The Journal of Chemical Physics

View full text Add to dashboard Cite

We study the electrical conductance G and the thermopower S of single-molecule junctions, and reveal signatures of different transport mechanisms: off-resonant tunneling, on-resonant coherent (ballistic) motion, and multi-step hopping. These mechanisms are identified by studying the behavior of G and S while varying molecular length and temperature. Based on a simple one-dimensional model for molecular junctions, we derive approximate expressions for the thermopower in these different regimes. Analytical results are compared to numerical simulations, performed using a variant of Büttiker's probe technique, the so-called voltagetemperature probe, which allows us to phenomenologically introduce environmentally-induced elastic and inelastic electron scattering effects, while applying both voltage and temperature biases across the junction. We further simulate the thermopower of GC-rich DNA molecules with mediating A:T blocks, and manifest the tunneling-to-hopping crossover in both the electrical conductance and the thermopower, in accord with measurements by Y. Li et al., Nature Comm. 7, 11294 (2016).

show abstract

Section: Tunneling To Hopping Transition In Dnamentioning

confidence: 95%

Thermopower of molecular junctions: Tunneling to hopping crossover in DNA

Korol

Kilgour

Segal

2016

The Journal of Chemical Physics

View full text Add to dashboard Cite

show abstract

“…Thus, the extent of electronic delocalization among DNA bases is expected to be tunable by manipulating sequence, stacking and solvation. Recent DNA break-junction experiments of Xiang et al discovered resistance oscillations as a function of chain length, which points to a phenomenological description that involves partial coherence, but the studies do not establish the specific physical origins of the coherence and nor do they provide testable molecular designs that might be used to manipulate the coherence 9 . The present study established a molecular-resolution theory that enables the engineering of molecular assemblies that support extended coherent transport, and these principles were tested in DNA structures.…”

mentioning

confidence: 96%

Engineering nanometre-scale coherence in soft matter

et al. 2016

Self Cite

View full text Add to dashboard Cite

Electronic delocalization in redox-active polymers may be disrupted by the heterogeneity of the environment that surrounds each monomer. When the differences in monomer redox-potential induced by the environment are small (as compared with the monomer-monomer electronic interactions), delocalization persists. Here we show that guanine (G) runs in double-stranded DNA support delocalization over 4-5 guanine bases. The weak interaction between delocalized G blocks on opposite DNA strands is known to support partially coherent long-range charge transport. The molecular-resolution model developed here finds that the coherence among these G blocks follows an even-odd orbital-symmetry rule and predicts that weakening the interaction between G blocks exaggerates the resistance oscillations. These findings indicate how sequence can be exploited to change the balance between coherent and incoherent transport. The predictions are tested and confirmed using break-junction experiments. Thus, tailored orbital symmetry and structural fluctuations may be used to produce coherent transport with a length scale of multiple nanometres in soft-matter assemblies, a length scale comparable to that of small proteins.

show abstract

“…Изучаются детали механизмов взаимодействия электронов с возмущениями цепочки нуклеотидов [23][24][25], рассчитываются вольт-амперные характеристики молекулы ДНК [26,27], анализируются способы управления характеристиками транспорта зарядов [28,29], исследуется влияние внешней среды [30], рассматриваются как перспективные сложные модификации, включающие ДНК [31][32][33][34][35][36], описываются различные прикладные возможности [37].…”

Section: Introductionunclassified

Trapping and transport of charges in DNA by mobile discrete breathers

Chetverikov¹,

Sergeev²,

Лахно³

2018

Math.Biol.Bioinf.

View full text Add to dashboard Cite

Аннотация. С использованием модели Пейрарда-Бишопа-Доксуа-Холстейна проведено численное моделирование захвата и транспорта заряда (электрона или дырки) в молекуле ДНК мобильными дискретными бризерами, возбуждаемыми начальными возмущениями скоростей или координат смежных нуклеотидных пар, дислоцированных около закрепленного конца молекулы. Показано, что эффективное образование стабильной квазичастицы «мобильный дискретный бризер + электрон» достигается при возмущении нескольких нуклеотидных пар, расположенных на конце молекулы. Бризеры могут быть возбуждены при возмущениях координат и скорости частиц как направленных к оси, так и от оси молекулы. Волновая функция электрона должна быть вначале локализована в области возмущения молекулы. Установлено, что метастабильная квазичастица может перемещаться на дистанцию до 200 межпарных расстояний. Описанный механизм транспорта заряженной частицы не требует наложения внешнего электрического поля и может рассматриваться как альтернативный поляронному механизму.Ключевые слова: нанобиоэлектроника, ДНК, мобильные дискретные бризеры, квазичастицы, модель Пейрарда-Бишопа-Доксуа-Холстейна. ВВЕДЕНИЕВ качестве одного из базовых элементов нанобиоэлектроники предполагается использовать молекулу ДНК [1][2][3][4]. Она рассматривается как разновидность молекулярной проволоки, обеспечивающей соединение различных элементов биомолекулярных цепей (теоретическое обоснование построения электронных логических элементов см., например, в [2, 4]). Но традиционный поляронный механизм переноса зарядов в ДНК [5-10] не является единственно возможным. В последнее время активно обсуждается механизм транспорта заряда, «эксплуатирующий» нелинейные свойства молекулы ДНК и не требующий для реализации наложения внешнего (тянущего) электрического поля [11,12]. Известно, что в цепочках элементов-осцилляторов различной природы нелинейность самих элементов, обеспечиваемая непараболичностью on-site потенциала, и нелинейность связи между элементами, в сочетании с дисперсией, являющейся следствием дискретности системы (цепочки связанных элементов), приводят к локализации возмущений цепочки. В зависимости от соотношения параметров, характеризующих нелинейность и дисперсию, локализованные возмущения могут быть солитонного или бризерного [13] типов. В частности, для «угловых» возмущений on-site потенциал отсутствует, поэтому формируются солитоны [14]. Однако транспорт заряда реализуется за счет связи

show abstract

Intermediate tunnelling–hopping regime in DNA charge transport

Cited by 228 publications

References 49 publications

Thermopower of molecular junctions: Tunneling to hopping crossover in DNA

Thermopower of molecular junctions: Tunneling to hopping crossover in DNA

Engineering nanometre-scale coherence in soft matter

Trapping and transport of charges in DNA by mobile discrete breathers

Contact Info

Product

Resources

About