Partial oxidation of methane to formaldehyde over halogen modified catalyst

Abstract

The partial oxidation of methane to formaldehyde over Pd‐supported on Al2O3 in the presence of small amounts of halogen modifiers was investigated in an isothermal integral flow reactor at atmospheric pressure between 300 and 510°C. The effects of several variables, feed ratio of air to methane, reaction temperature, reciprocal of space velocity, and the type and amount of halogen modifiers on the conversion and product distribution, were determined by gas chromatography. Though 13 different mechanisms were postulated the rate of reaction was most satisfactorily correlated by a mechanism which assumes the rate controlling step to be the surface reaction between charged, adsorbed methane and oxygen.

Die direkte katalytische Oxidation von Methan zu Methanol – eine kritische Beurteilung

“…Parallel wurde eine zweite homogene Gasphasenreaktion von Methan mit Sauerstoff -inaktivierter oder atomarer Formangenommen, die zur Bildung von Formaldehyd als Nebenprodukt führt. [49] Bis zu den 1980er Jahren war die Untersuchung der Oxidation von Methan zu Methanol weitgehend auf die Verwendung von molekularem Sauerstoff als Oxidationsmittel beschränkt. Dowden und Walker [46] erhielten eines der ersten Patente fürM olybdän; sie testeten eine Gruppe von mehrkomponentigen Oxidverbindungen auf [46] Ein weiterer interessanter Bereich ist die Verwendung von Additiven zur Erhçhung der Ausbeute durch Hemmung der Oxidation zu Kohlendioxid.…”

“…Alle Additive,m it Ausnahme von Tetrachlorkohlenstoff,erhçhten die Formaldehydausbeute. [49] Bis zu den 1980er Jahren war die Untersuchung der Oxidation von Methan zu Methanol weitgehend auf die Verwendung von molekularem Sauerstoff als Oxidationsmittel beschränkt. Liu und Mitarbeiter gehçrten zu den ersten, die als Oxidationsmittel Distickstoffoxid (Lachgas) einsetzten.…”

Μερική Οξείδωση Μεθανίου Σε Φορμαλδεύδη Σε Αντιδραστήρα Ανακύκλωσης Με Διαχωρισμό Προϊόντων

“…Η οξείδωση του µεθανίου σε µεταλλικούς καταλύτες συνήθως οδηγεί στο σχηµατισµό διοξειδίου του άνθρακα [17]. Από τα µέταλλα που χρησιµοποιούνται, ο λευκόχρυσος και το παλλάδιο είναι τα πιο ενεργά για την ολική οξείδωση του µεθανίου η οποία λαµβάνει χώρα ακόµα και από τους 200 0 C. Όπως και στην οξείδωση του αιθυλενίου [18], η προσθήκη αλογόνων παρεµποδίζει την ολική οξείδωση και οδηγεί στο σχηµατισµό προϊόντων µερικής οξείδωσης [19,20]. • Η εκλεκτικότητα σε φορµαλδεΰδη µειώνεται µονότονα µε αύξηση της µετατροπής του µεθανίου (Σχήµα 2.11).…”