Perovskite-Type Oxides

Porta, P.; Rossi, S. De; Faticanti, Marco; Minelli, G.; Pettiti, Ida; Lisi, L.; Turco, Maria Caterina

doi:10.1006/jssc.1999.8326

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“…X-ray diffraction (XRD) patterns of LaNi(1)x )Fe x O 3 perovskite oxides calcined at 900°C for 10 h. component oxides at high temperatures by a solid-state reaction, exhibit low values of surface area (less than 5.0 m 2 g )1 )[19]. It is observed that the partial substitution of nickel by iron results in decreasing of values of specific surface area (figure 5).…”

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confidence: 95%

Ni–Fe Catalysts Based on Perovskite-type Oxides for Dry Reforming of Methane to Syngas

Lima

Assaf

2006

Catal Lett

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LaNi (1)x) Fe x O 3 (x=0, 0.2, 0.4 and 0.7) perovskite-type catalysts were modified by the partial substitution of nickel by iron, aiming to increase the stability and resistance to carbon deposition during the methane dry reforming reaction. The results showed that a suitable combination of precipitation and calcination steps could result in oxides with the desired structure and with improved properties from the point of view of heterogeneous catalysis. The partial substitution of Ni by Fe in the perovskite structure resulted in decreasing rates of conversion of both reactants. However, the stability of the catalyst during the reaction was highly increased. These substituted catalysts were shown to be stable and the LaNi 0.8 Fe 0.2 O 3 catalyst, calcined at 800°C for 5 h, was the most active in the reaction conditions.

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Ni–Fe Catalysts Based on Perovskite-type Oxides for Dry Reforming of Methane to Syngas

Lima

Assaf

2006

Catal Lett

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“…Perovskitas são altamente resistentes a altas temperaturas, mas quando são sintetizadas em temperaturas elevadas (>1100 °C) usando uma reação no estado sólido, apresentam baixos valores de área superficial (menores que 5,0 m 2 g -1 ) 27 .…”

Section: áRea Superficial Específicaunclassified

Síntese e caracterização de perovskitas LaNi(1-x)Co xO3 como precursores de catalisadores para a conversão do metano a gás de síntese pela reforma com CO2

Lima¹,

Assaf²

2007

Quím. Nova

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Recebido em 3/11/05; aceito em 23/06/06; publicado na web em 28/11/06 PREPARATION AND CHARACTERIZATION OF LaNi (1-x) Co x O 3 PEROVSKITES AS CATALYST PRECURSORS FOR SYNTHESIS GAS GENERATION BY CO 2 REFORMING OF METHANE. LaNiO 3 perovskite was modified by partial substitution of nickel by cobalt in order to increase the stability and resistance to carbon deposition during the methane CO 2 reforming. The results showed that a suitable combination of precipitation and calcination steps resulted in oxides with the desired structure and with important properties for application in heterogeneous catalysis. The partial substitution of Ni by Co resulted in lower rates of conversion of both the reactants, but the catalyst stability was highly increased. The LaNi 0.3 Co 0.7 O 3 catalyst, calcined at 800 ºC, was the most active under the reaction conditions. Keywords: CO 2 reforming of methane; LaNi (1-x) Co x O 3 perovskite-type oxides; syngas production. INTRODUÇÃOA conversão de metano e dióxido de carbono, materiais mais abundantes na natureza que contêm carbono, em produtos de alto valor agregado tem sido uma importante área de pesquisa em desenvolvimento de catalisadores nos últimos anos. A reação de reforma do metano com dióxido de carbono para produção de gás de síntese (CO/ H 2 ) é uma rota atrativa para produção de energia e produtos químicos, oferecendo importantes vantagens sobre outros processos. Uma vantagem potencial da reforma do metano com CO 2 (reforma seca), que tem impacto positivo sobre o setor industrial, é a baixa razão H 2 /CO que é produzida (1:1 ou menor). Uma razão H 2 /CO mais baixa, quando comparada com a reforma a vapor e a oxidação parcial, é necessá-ria para produção de compostos oxigenados 1,2 . Deve-se considerar também a possibilidade de combinar as reações de reforma a vapor, oxidação parcial e reforma seca para alcançar uma razão H 2 /CO desejada [3][4][5] . No entanto, a reforma do metano com dióxido de carbono apresenta dois problemas sérios, que devem ser superados para a utilização da mesma comercialmente: é uma reação altamente endotérmica (ΔH 0 298 = 247 kJ/mol), que consome muita energia, e os catalisadores usados nesta reação estão sujeitos à desativação devido à deposição de carbono sobre a superfície dos mesmos.Durante alguns anos, muitos esforços foram direcionados para o desenvolvimento de catalisadores que mostrassem alta atividade e que apresentassem resistência à formação de depósitos de carbono. Numerosos catalisadores metálicos foram estudados para esta reação. Dentre eles, catalisadores baseados em níquel 3,6-11 e metais nobres (Rh, Ru, Ir, Pd e Pt) 5,12-14 têm mostrado desempenho catalítico, em termos de atividade e seletividade, promissores para gás de sín-tese. Dentre estes catalisadores, os metais nobres mostraram-se melhores quando comparados ao Ni, pois este último se desativa rapidamente devido à deposição de carbono. No entanto, o alto custo dos metais nobres torna atrativo o desenvolvimento de catalisadores de Ni para utilização industrial. Um dos desafios cons...

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“…Imagens de MEV formadas por elétrons secundários e com ampliação de 10.000 revelaram microestrutura homogênea para as amostras sintetizadas, semelhante às observadas em outros trabalhos 10,11 . Nota-se um aumento na quantidade de poros e uma aparente redução no tamanho médio de grão para amostras com maiores concentrações de Cu (Figura 5).…”

Section: Análise Microestruturalunclassified

“…Este tipo de substituição mostra-se estável em manganitas com concentrações de Cu até 60% at. 10,11 . Além disso, a substituição de manganês por um íon bivalente de cobre aumenta a quantidade de Mn 4+ para que a neutralidade de carga seja mantida.…”

Section: Introductionunclassified

“…A diminuição da quantidade deste íon causada pela dopagem com Cu 2+ leva à redução de tal distorção, induzindo a estrutura a uma maior simetria à medida que aumenta a quantidade de cobre. Este efeito é observado no trabalho de Porta et al 11 pela aproximação e convolução dos picos desdobrados nos padrões de difração de raios-X de suas manganitas romboédricas La(Mn,Cu)O 3 , indicando uma estrutura cúbica observada para teores de Cu maiores que 40% at.…”

Section: Introductionunclassified

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Propriedades estruturais e microestruturais de manganitas dopadas com cobre

Victor¹,

Orlando²,

Freitas³

2007

Quím. Nova

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Recebido em 20/2/06; aceito em 15/2/07; publicado na web em 6/8/07 STRUCTURAL AND MICROSTRUCTURAL PROPERTIES OF Cu-DOPED MANGANITES. We report a structural study on polycrystalline La 0.86 Sr 0.14 Mn 1-y Cu y O 3+δ samples (y = 0, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20) using refinement of powder X-ray diffraction data and analysis of scanning electron microscopy images. It is found that the structure remains rhombohedral through the whole series, with a decrease in the average Mn-Mn bond distances, slight variations in Mn-O-Mn angle and reduction in the unit cell volume with increasing Cu amounts. The values of Mn-Mn distances suggest compact structures with δ within ±1%. Scanning electron microscopy images reveal homogeneous microstructure in all samples, besides a trend for smaller grains and larger porosity with increasing Cu content.Keywords: manganites; X-ray diffraction; scanning electron microscopy. 11 pela aproximação e convolução dos picos desdobrados nos padrões de difração de raios-X de suas manganitas romboédricas La(Mn,Cu)O 3 , indicando uma estrutura cúbica observada para teores de Cu maiores que 40% at. INTRODUÇÃOAs alterações estruturais refletem-se profundamente na resposta das manganitas aos diversos fatores externos. Assim, o conhecimento detalhado das características estruturais dos compostos, bem como seu controle, tornam-se informações indispensáveis tanto na interpretação teórica quanto no desenvolvimento de novas aplicações tecnológicas para esses materiais. O propósito deste trabalho é apresentar a evolução das propriedades estruturais e microestruturais de manganitas de composição La 0,86 Sr 0,14 Mn 1-y Cu y O 3+δ com y = 0; 0,05; 0,10; 0,15 e 0,20, investigadas através de técnicas de difração de raios-X e microscopia eletrônica de varredura. Estrutura cristalinaManganitas são óxidos com fórmula geral ABO 3 , sendo tipicamente o sítio A ocupado por íons de terras raras ou íons bivalentes de metais alcalinos terrosos e o sítio B por íons de manganês. O protótipo de estrutura cristalina das manganitas é a estrutura cúbi-ca da perovsquita ideal, com os íons de manganês (sítio B) ocupando o centro do cubo e os íons correspondentes ao sítio A ocupando os vértices 8 . Em torno de cada íon de manganês forma-se um octaedro de íons de oxigênio, aumentando a energia de coesão através de ligações covalentes Mn-O. Os íons de oxigênio são compartilhados entre octaedros vizinhos, razão pela qual deformações ou rotações desta subestrutura não ocorrem de forma isolada.A estrutura real, entretanto, raramente apresenta a simetria cúbica da perovsquita ideal. Efeitos diversos criam deformações no arranjo atômico, dentre os quais citam-se a deformação do

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Perovskite-Type Oxides

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Ni–Fe Catalysts Based on Perovskite-type Oxides for Dry Reforming of Methane to Syngas

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Síntese e caracterização de perovskitas LaNi(1-x)Co xO3 como precursores de catalisadores para a conversão do metano a gás de síntese pela reforma com CO2

Propriedades estruturais e microestruturais de manganitas dopadas com cobre

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