Transformation of phenol and its ethers in conditions of hydrogenation on bifunctional zeolite catalysts

Marchenko, L. S.; Levin, Daniel; Plakhotnik, V. A.; Mortikov, E. S.

doi:10.1007/bf00952850

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“…Additionally, among zeolites which are composed of three-dimensional networks of SiO 4 and AlO 4 tetrahedra, there is a large variation of their composition . These different structural properties and compositions give important reactivity differences which are shown in industrial processes: zeolites are used as ion exchangers, molecular sieves, and catalysts …”

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The Influence of Bulky Ligands in the Synthesis of Aluminosiloxanes: X-ray Crystal Structures of a Sterically Hindered Silanetriol RSi(OH)₃ and the Aluminosiloxanes [RSiO₃Al·THF]₄ and [RSiO(OH)₂]₂AlC(SiMe₃)₃·3THF (R = (2,6-i-Pr₂C₆H₃)N(SiMe₂-i-Pr))

et al. 1999

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Reactions of the new aminosilanetriol (2,6-i-Pr2C6H3)N(SiMe2-i-Pr)Si(OH)3 (2) with the trialkylalanes AlMe3 at 0 °C and (Me3Si)3CAlMe2·THF at room temperature in THF afford the new cubic aluminosiloxane [(2,6-i-Pr2C6H3)N(SiMe2-i-Pr)SiO3Al·THF]4 (3) and the new acyclic aluminosiloxane [(2,6-i-Pr2C6H3)N(SiMe2-i-Pr)SiO(OH)2]2AlC(SiMe3)3·3THF (4) in good yield. These compounds have been characterized by mass, IR, and multinuclear NMR spectroscopy. The X-ray structures of 2−4 are described. The molecular structure of 3 reveals an Al4Si4O12 cubic core while the molecular structure of 4 is represented by an acyclic AlSi2O2(OH)4 unit. In 4 the silicon atoms containing the hydroxo groups are connected by an O−Al−O unit.

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The Influence of Bulky Ligands in the Synthesis of Aluminosiloxanes: X-ray Crystal Structures of a Sterically Hindered Silanetriol RSi(OH)₃ and the Aluminosiloxanes [RSiO₃Al·THF]₄ and [RSiO(OH)₂]₂AlC(SiMe₃)₃·3THF (R = (2,6-i-Pr₂C₆H₃)N(SiMe₂-i-Pr))

et al. 1999

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Synthese und Struktur von Galliumsiloxankäfigen: Modellsubstanzen für galliumhaltige Silicate

et al. 1996

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Molekularsiebe aus dem Baukasten?! Die Galliumsiloxane nebenstehend gezeigten Typs (Substituenten an Si‐ und Ga‐Atomen sind weggelassen), die jetzt erstmals synthetisiert und strukturell charakterisiert wurden, erhöhen die Zahl der Moleküle, die potentiell für die gezielte Synthese von zeolithartigen Verbindungen in Frage kommt. Auch das Verständnis von Katalyseprozessen könnte durch das Studium solcher Modellverbindungen verbessert werden.

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In organischen Solventien lösliche neutrale und ionische Indiumsiloxan‐Käfigverbindungen: potentielle Vorstufen indiumhaltiger Silicate

et al. 1997

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Professor Achim Miiller zurn 60. Geburtstag gewidmetZeolithe und metalldotierte Zeolithe haben aufgrund ihrer exzellenten katalytischen Eigenschaften und der Fahigkeit zum Ionenaustausch zunehmend die Aufmerksamkeit von Chemikern und Materialwissenschaftlern erregt und werden in vielfaltiger Weise in der chemischen Industrie angewendet. WLhrend aluminiumhaltige Silicate wohlbekannt sind und seit Jahrzehnten genauestens studiert werden, hat es erst in letzter Zeit einen Aufschwung in der Untersuchung von galliumdotierten Molekularsieben und Phosphatverbindungen hinsichtlich ihres Einsatzes in katalytischen Prozessen gegeben." -31 Dagegen existieren immer noch nur wenige Veroffentlichungen iiber die Synthese und die katalytische Aktivitat indiumhaltiger Zeolithe. Studien iiber Zeolithe auf Indiumbasis verdienen eine besondere Beachtung, da kurzlich iiber ihre Fahigkeit zur katalytischen Reduktion von Stickstoffoxiden (NO,) berichtet wurde14], ein ProzeB, der wichtig fur die Reinigung der Abgase von Verbrennungsmotoren ist. Studien iiber Metallasiloxane erscheinen auch wichtig, da sie Modellverbindungen fur komplexe Zeolithsysteme sein konnen.[51 Ausgehend von einer Reihe stabiler Silantriole ist es uns gelungen, ein breites Spektrum von Metallasiloxanen zu synthetisieren, in denen Metalle wie Al, Ga, Sn, Ti, Zr, Ta und Re eingebaut sind und die neuartige strukturelle Eigenschaften haben.[63 ' I Silantriole sind besonders exzellente Ausgangsverbindungen fur die Synthese Al-und Ga-haltiger Siloxane, die als Modelle fur Zeolithe fungieren konnen.[81 Als weiteren Schritt auf dem Weg, stabile und diskrete Silantriole fur die Herstellung von Metallasiloxanen einzusetzen, berichten wir hier uber die erstmalige erfolgreiche Synthese der neuen, spharischen Indiumsiloxane 2 -5 (Schema I ) , die in organischen Losungsmitteln wie Pentan, Diethylether, T H F und Toluol vollkommen loslich sind. Wahrend eine Reaktion zwischen 1 und InMe, im Verhaltnis 1 : 2 unter Methaneliminierung zum Indiumsiloxan [In,(O,RSi),Me,] 2 mit der Struktur eines sechsseitigen Prismas fiihrt, werden bei einer 1 : 1-Umsetzung der Reaktionspartner unter ahnlichen Bedingungen die Methylgruppen am Indiumatom vollstandig eliminiert, und es entsteht das wiirfelformige Indiumsiloxan 3. Mit den ionischen Indiumalkylverbindungen Li[InMe,] und Na[InMe,] wiederum werden die ionischen Indiumsiloxane 4 bzw. 5 erhalten (Schema 1). Die Reaktion, die zum Na-In-Siloxan 5 fuhrt, ist von besonderem Interesse. Die Bildung dieses Produktes sollte iiber eine Selbstkondensation des Silantriols 1 zum Tetrahydroxydisiloxan [ (OH),RSi],O und Wasser verlaufen.['I Dieser ProzeB wird wahrscheinlich durch stark ionische Reaktanten wie Na[InMe,] [*] Prof. , unterstiitzt. R. M. dankt der Alexander-von-Humboldt-Stiftung, Bonn, fur ein Forschungsstipendium. E. P. und P. L. danken der Europiiischen Union fur Postdoc-Stipendien (ERB CHBG CT 940731 und BBW 94.0162 CHBG CT 940731). THF RSi(OH)3-1 Me3Si, R = N-A : 2 : 4, InMe3 t -6 CH4 4 : 4, InMe3 -12 CH4 e I : 4, Li[lnMe4] c . I 2 CH4 4 :...

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