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PrI2 tritt in mindestens fünf verschiedenen Modifikationen auf; vier davon können den bekannten Schichtstruktur‐Typen CuTi2, 2H1‐MoS2, 3R‐MoS2 und CdCl2 zugeordnet werden. Die fünfte Modifikation enthält cubanartige Cluster [Pr4I4]4+, die im Sinne der Formulierung  ∞3[Pr4Ii4]Ia–a12/3 über I−‐Ionen miteinander verbrückt sind. Die Anordnung kann anschaulich aus der Spinellstruktur AB2X4 abgeleitet werden. Hierzu denkt man sich die A‐Plätze unbesetzt, die B‐Plätze mit Pr und die X‐Plätze mit I belegt. Die Pr‐Atome und die Hälfte der I‐Atome sind allerdings erheblich aus den Ideallagen verschoben. Die beobachtete Verzerrung läßt sich wie bei den strukturell recht ähnlichen Substanzen MoSBr und GaMo4S8 auf Metall‐Metall‐Bindungen zurückführen. Die Kristallstruktur von PrI2V wurde mit röntgenographischen Einkristallmethoden bestimmt: Raumgruppe F43m, a = 1236,0(5) pm, Diffraktometerdaten (MoKα‐Strahlung), R = 4,1% bei 92 unabhängigen Reflexen. Die Kristalldaten der and ren vier Modifikationen von PrI2 sowie entsprechende Daten von PrI3 und PrOI sind im Text angegeben.

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