The dissolution rates of olivine have been considered by a plethora of studies in part due to its potential to aid in carbon storage and its ease in obtaining pure samples for laboratory experiments. Due to the relative simplicity of its dissolution mechanism, most of these studies provide mutually consistent results such that a comparison of their rates can provide insight into the reactivity of silicate minerals as a whole. Olivine dissolution is controlled by the breaking of octahedral M 2+-oxygen bonds at or near the surface, liberating adjoining SiO4 4tetrahedra to the aqueous fluid. Aqueous species that adsorb to these bonds apparently accelerate their destruction. For example, the absorption of H + , H2O and, at some conditions, selected aqueous organic species will increase olivine dissolution rates. Nevertheless, other factors can slow olivine dissolution rates. Notably, olivine dissolution rates are slowed by lowering the surface area exposed to the reactive aqueous fluid, by for example the presence and/or growth on these surfaces of either microbes or secondary phases. The degree to which secondary phases decelerate rates

Résumé -Pourquoi la dawsonite est-elle absente des réservoirs chargés en CO 2 ? -La possibilité pour la dawsonite -un hydroxy-carbonate de sodium et d'aluminium (NaAl(OH) 2 CO 3 ) -de précipiter dans les aquifères salins dès lors que l'on y injecte du CO 2 a été suggérée dans maintes simulations menées sur différentes compositions (minéraux et solution aqueuse) et dans des conditions de pression et de température variées. Pourtant, sur le strict plan de la stabilité thermodynamique, la dawsonite paraît moins communément répandue que l'on pourrait s'y attendre dans les analogues naturels de stockages de CO 2 . On a cartographié la stabilité thermodynamique de la dawsonite par rapport à des phases minérales comme l'albite, la kaolinite et l'analcime, entre 37 et 200°C, puis on a simulé numériquement des évolutions minérales en système fermé à l'aide d'un nouveau formalisme cinétique pour la précipitation, formalisme qui inclut (1) un terme de nucléation, basé sur la théorie classique de la nucléation, et (2) un terme de croissance, dérivant de la théorie BCF de la croissance. Utilisant cette équation de vitesse, on a réalisé une étude de sensibilité pour examiner comment la croissance de la dawsonite varie avec la composition minérale, la température, la pression partielle de CO 2 , la vitesse de nucléation -et les variations de cette dernière avec la température et l'affinité chimique -, et enfin la constante de vitesse adoptée pour la loi de précipitation de la dawsonite. Lorsqu'on empêche la dawsonite de précipiter, le rapport de sur-saturation ne dépasse jamais 3 ou 4 pour des solutions de type eau de mer. La propension accrue à précipiter si la pression partielle de CO 2 augmente est contrebalancée par l'effet d'acidification de la solution. Diminuer jusqu'à 5 ordres de grandeur la vitesse de précipitation n'a qu'un effet limité sur le démarrage d'une croissance significative, et au bout de 1 000 ans de simulation la quantité de dawsonite formée est de 37 % ce qu'elle est dans le régime de précipitation maximale. Réduire le taux de nucléation a le même effet de retarder la croissance du minéral. Au bout du compte, sur la base de considérations thermodynamiques et au vu des simulations présentées, on suggère que le potentiel de croissance de la dawsonite est restreint à une fenêtre de températures médianes. À basse température, la stabilité relativement grande de la dawsonite vis-à-vis des minéraux en compétition est contrecarrée par la forte diminution des vitesses de nucléation et de croissance, ce qui reflète une puissante barrière énergétique. Abstract

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