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It is thought that the building units of crystal structures always tend to the highest possible symmetrical arrangements. These arrangements have not to correspond in every case to the energetical most favourable structure. Structures that show this distinct misfit tend to twinning. The examination of pentaerythrite and 1,2,4,5-tetrabromobenzene, two substances usually existing as twins, leads to the finding of structures -by lattice-energy calculations -with a better energy balance, but are not known yet as autonomous phases. Both cases showed arrangements with lower symmetry explaining the transition between the twin individuals. Following this theory the development of crystal twins is based on a structural instability caused by the conflict between the more favourable energetical arrangement and the highest available symmetry.Es wird davon ausgegangen, daR die Bausteine in den Kristahtrukturen stets eine hochstmogliche symmetrische Anordnung anstreben. Diese Anordnung muR nicht immer mit der energetisch gunstigsten Struktur iibereinstimmen. Strukturen, bei denen diese Diskrepanz ausgeprdgt ist, neigen zur Verzwillingung. Anhand von Pentaerythrit und 1,2,4,5-Tetrabrombenzol, die praktisch nur als Zwillinge bekannt sind, wurden durch Gitterenergieberechnungen Strukturen gefunden, die energetisch gunstiger sind, aber als eigenstandige Phasen bisher nicht bekannt sind. In beiden Fallen ergaben sich Anordnungcn geringerer Symmetrie. Mit Hilfe dieser Strukturen ist der Ubergang zwischen den Zwillingsindividuen erkllrbar. Nach dieser Theorie beruht die Bildung von Kristallzwillingen auf struktureller Instabilitat hervorgerufen durch den Konflikt zwischen energetisch giinstigster Anordnung und hochstmoglicher Symmetrie.

Parts I and I1 investigated twins that form when a more favourable energetic transition structure initially occurs which then, at a certain growth stage (presumably in the nm-range), transform into a more symmetric structural arrangement. These transition structures, which could explain the transformation between the twin individuals, were found using lattice energy calculations on organic substances such as pentaerythrite, 1,2,4,5-tetrabromobenzene, 3,5-dimethylbenzoic acid, and maleic acid. The formation of a more favourable energetic but symmetrically lower transition structure is more likely. when lattice pseudosymmetries are present. Experimentally proving these transition structures is extremely difficult because of their low volume. It has nevertheless been possible to detect such a transition structure -around which crystal growth begins -in many metallic vapour-deposit layers. Crystal growth begins around a core and then continues as a three-dimensional periodically ordered cubic facecentered structure, at which point twins form. In Part 111, the attempt is made to confirm these processes with energy calculations.In Teil I und I1 wurden Zwillinge untersucht, die dadurch entstehen, d d prim& eine energetisch gunstigere Zwischenstruktur entsteht, die von einem bestimmten Wachstumsstadium an (vermutlich im nm-Bereich) in eine symmetrischere Strukturanordnung ubergeht. Diese Zwischenstrukturen, die den Ubergang zwischen den Zwillingsindividuen erkliiren konnen, wurden mit Hilfe von Gitterenergieberechnungen an organischen Substanzen wie Pentaerythrit, 1,2,4,5-Tetrabrombenzol, 3,5-Dimethylbenzoe~ure und Maleinsaure gefunden. Die Bildung einer energetisch giinstigcren aber symmetrisch niedrigeren Zwischenstruktur wird durch Pseudosymmetrien des Gitters begunstigt. Der experimentelle Nachweis dieser Zwischenstrukturen gestaltet sich aufgrund ihres geringen Volumens adkrst schwierig. In vielen metallischen Aufdampfschichten ist es jedoch gelungen, eine solche Zwischenstruktur, uber die das Kristallwachstum beginnt, nachzuweisen. Das Wachstum der Kristalle beginnt uber einen Kern und geht im weiteren Verlauf in die dreidimensional periodisch geordnete kubisch flachenzentrierte Struktur uber, wobei es zur Zwillingsbildung kommt. In dem vorliegenden Teil I11 wird versucht, diese Vorgange uber energetische Berechnungen zu bestatigen.

Twins and oriented intergrowths are often caused by structural instabilities. A conflict arises between the highest symmetric and the most favourable energetic structural arrangement. A necessary condition for twin growth is the presence of lattice pseudosymmetries. This was shown with two additional examples, rnaleic acid and 3,5-dimethylbenzoic acid. Both substances are known practically only as twins. Using lattice-energy calculations, energetic arrangements that are more favourable were found in both cases. These structures explain the transition that can exist between the twin crystal parts.Verzwillingungen und systernatische Verwachsungen werden hautig durch strukturelle Instabilittiten hervorgerufen. Es besteht ein Konflikt zwischen der hochstmoglichen symmetrischen und der energetisch gunstigsten Strukturanordnung. Eine notwendige Voraussetzung fur die Bildung von Zwillingen ist das Vorliegen von Gitterpseudosymmetrien. Dies konnte an zwei weiteren Beispielen, der Maleinsaure und der 3,5-Dimethylbenzoesaure, gezeigt werden. Beide Substanzen sind praktisch nur als Zwillinge bekannt. Durch Gitterenergieberechnungen wurden in beiden Fallen energetisch gunstigere Strukturen gefunden, die einen moglichen Ubergang zwischen den Zwillingsindividuen erkliiren.