Στη διατριβή αυτή μελετήθηκαν με υπολογισμούς ηλεκτρονικής δομής υβρίδια οργανικών και ανόργανων νανο-υλικών: α) Μεταλλικές νανοδομές (Ti ή Cu) με νανοσωλήνες άνθρακα μονού τοιχώματος ή γραφένιο, β) Οξείδια μετάλλων (TiO2) σε νανοσωλήνες άνθρακα και γ) Μόρια CO2 σε γραφένιο, Τi/Γραφένιο και (Ti-O)/Γραφένιο. Η επιλογή των μετάλλων Ti και Cu σχετίζεται με το πλήθος των d ηλεκτρονίων σθένους και την αντίστοιχη δυνατότητα σχηματισμού καρβιδίων ενώ η μελέτη του οξειδίου του Ti και των μορίων CO2 πραγματοποιήθηκε λόγω του μεγάλου τεχνολογικού τους ενδιαφέροντος. Οι μεταλλικές νανοδομές Ti είναι πιο ισχυρά δεσμευμένες με το υπόστρωμα σε σχέση με τις αντίστοιχες του Cu, ήδη από τη απλή περίπτωση του ενός προσροφημένου ατόμου, και οφείλεται: α) στους κατευθυντικούς ομοιοπολικού τύπου Ti3d-C2p δεσμού πάνω από το εξάγωνο των C, ενώ στη περίπτωση του Cu έχουμε παρουσία δεσμικών και αντιδεσμικών Cu-C τροχιακών με δύο μόνο άτομα C, β) διπλάσια μεταφορά ηλεκτρονιακού φορτίου από το Ti προς το υπόστρωμα σε σχέση με το Cu και γ) αντίστοιχα μεγαλύτερη ενέργεια δέσμευσης. Τα χαρακτηριστικά αυτά εντείνονται καθώς αυξάνει το μέγεθος της μεταλλικής νανοδομής (νανοσυσσωματώματα και νανοσύρματα). Η υψηλότερη κατειλημμένη κατάσταση των Ti2 και Ti3 στο γραφένιο παρουσιάζει σημαντική συσσώρευση φορτίου στο Ti και μεταβολή των γειτονικών π-τύπου C-C δεσμών σε αντι-δεσμικά pz τροχιακά, καθιστώντας τα υβρίδια αυτά ιδιαίτερα δραστικά για περαιτέρω εναπόθεση. Ως εναλλακτικά και συγκρίσιμα πειραματικά προτείνονται τα υβρίδια νανοσυρμάτων Ti. Η παρουσία αντιδεσμικών ή δεσμικών Cu3d-C2p τροχιακών, ανάλογα με την ιδιοενέργεια, προσδίδει αστάθεια στη διεπιφάνεια και σε συνδυασμό με την ύπαρξη αποκλειστικά δεσμικών Cu3d-Cu3d υβριδισμών εξηγεί την πειραματική παρατήρηση σχηματισμού νανοσυσσωματωμάτων Cu στους νανοσωλήνες έναντι συνεχούς επίστρωσης, σε αντιδιαστολή με το Ti όπου δεσμικά τροχιακά υφίστανται τόσο με τα άτομα C όσο και μεταξύ των ατόμων Ti οδηγώντας στη γνωστή ομοιογενή κάλυψη του υποστρώματος.Το οξείδιο του Τιτανίου σε δομή Ρουτιλίου βρέθηκε να προτιμάται ενεργειακά όταν αναπτύσσεται παράλληλα στον άξονα των νανοσωλήνων (zigzag, armchair ή double wall), ενώ η ανάπτυξη των δύο φάσεων του TiO2 αναμένεται ισοπίθανη σε κάθετη εναπόθεση, με μία μικρή προτίμηση στη διαμόρφωση της Ανατάσης. Το υβρίδιο ενός Ti-O τετραέδρου είναι ιδιαίτερα σταθερό και δραστικό, τροποποιώντας τους π-δεσμούς των γειτονικών ατόμων C, σε συμφωνία με τα πειραματικά δεδομένα για το ρόλο του στις διεργασίες του οξειδίου.Τα μόρια CO2 βρέθηκε να αλληλεπιδρούν ισχυρότερα με τα υβρίδια Ti/Γραφενίου. Η διαδοχική προσθήκη μορίων CO2 προσδιορίζει τις πορείες προσρόφησης και εξαρτάται: α) από τη θέση εναπόθεσης του CO2, β) τη διαμόρφωση των ήδη προσροφημένων CO2 καθώς και γ) τη νανοδομή του Ti. Αν και το αρχικό CO2 μπορεί να διασπαστεί σε CO και Ο, στο Ti/Γραφένιο ή στο Ti13/Γραφένιο κατά κύριο λόγο η προσρόφηση αρτίων μορίων CO2 παρουσιάζεται σε όλα τα υβρίδια.Τα αποτελέσματα αυτής της διδακτορικής διατριβής και η διερεύνηση των δομικών ιδιοτήτων και των ηλεκτρονιακών αλληλεπιδράσεων μεταξύ των ανόργανων-οργανικών συστημάτων θα μπορούσαν να χρησιμοποιηθούν στον σχεδιασμό νέων οργανικών και ανόργανων νανο-υλικών για εφαρμογές στην νανοηλεκτρονική και στη κατάλυση.