Oxopolimetalatos organicamente modificados do "tipo Keggin"de for mula [R] 4[SiW 11 O40 (SiR') 2], (R=Bu 4N + , R' =-C 2H5,-C 10 H21 ,-CH=CH 2,-CH 2CH=CH 2,-OH,-C 6H 5,-C 10 H7,-C 6H4NH 2 (o, p),-C 6H4NMe 2 (p),-C 6H 4CH=CH 2,-C 6 H4CF 3,-C 6H4CH=CHC 6H5) foram sintetizados. O núcleo óxido apresentou propriedades re dox reversíveis que foram sintonizadas, escolhendo-se o modificador orgânico. As variações nos deslocamentos químicos na RMN de 183 W, induzidas pelos modificadores, foram também medidas e ambos os efeitos correlacionados com as propriedades de doação-aceitação eletrônica do rad i cal orgânico. As mag ni tudes destes efeitos foram comparadas com aqueles causados pelo eletrólito. "Keggin-type" or gan i cally mod i fied oxopolymetalates of for mula [R] 4[SiW 11 O40 (SiR') 2], (R=Bu 4N + , R' =-C 2H5,-C 10 H21 ,-CH=CH 2,-CH 2CH=CH 2,-OH,-C 6H5,-C 10 H7,-C 6H4NH 2 (o, p),-C 6H4NMe 2 (p),-C 6H4CH=CH 2,-C 6H4CF 3,-C 6H4CH=CHC 6H5) were syn the sized. The ox ide core pre sented re vers ible re dox prop er ties which were tuned by the choice of the o rganic mod i fier. Par al lel vari a tions of the 183 W NMR chem i cal shifts were mea sured and both ef fects might be re lated to the elec tronic do nor-acceptor prop er ties of the or ganic rad i ca l. The mag ni tudes of these ef fects are com pared with those com ing from the elec tro lyte it self.