Kinetik der kathodischen Wasserstoffentwicklung

Knorr, C. A.

doi:10.1002/bbpc.19550590710

Zeitschrift für Elektrochemie, Berichte der Bunsengesellschaft

1955

DOI: 10.1002/bbpc.19550590710

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Kinetik der kathodischen Wasserstoffentwicklung

C. A. Knorr

Abstract: Es werden einige wesentliche Teilvorgänge der kathodischen Wasserstoffabscheidung besprochen, durch deren Hemmung die Wasserstoffüberspannung bedingt sein kann und einige Folgerungen erörtert, die unter bestimmten Voraussetzungen über den jeweiligen Zustand der Elektrodenoberfläche und den Ablauf der Teilschritte gezogen werden können.

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Zum Mechanismus der kathodischen Wasserstoffabscheidung an Quecksilber, Silber und Kupfer

Gerischer

Mehl

1955

Zeitschrift für Elektrochemie, Berichte der Bunsengesellschaft

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Es wird allgemein angenommen, daß bei Metallen, an denen die elektrolytische H2‐Entwicklung mit größerer Überspannung erfolgt, eine Durchtrittsreaktion geschwindigkeitsbestimmend ist. In fast allen Fällen ist jedoch die Frage noch offen, ob es sich dabei um die Volmer‐Reaktion: H+ · solv + e− → Had oder die Horiuti‐Reaktion: H+ · solv + Had + e− → H2ad handelt. Es wird hier gezeigt, daß die Untersuchung des potentiostatischen Einschaltvorganges bei den oben genannten Metallen Aufschluß über diese Frage geben kann. Die Theorie des potentiostatischen Einschaltvorganges und des Verhaltens gegenüber Wechselstrom wird für die hier in Betracht kommenden Reaktionsfolgen abgeleitet. Die Versuchsergebnisse zeigen, daß in stark saurer Lösung am Quecksilber und Silber die Volmer‐Reaktion, am Kupfer die Horiuti‐Reaktion geschwindigkeitsbestimmend ist.

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Zum Mechanismus der kathodischen Wasserstoffabscheidung an Quecksilber, Silber und Kupfer

Gerischer

Mehl

1955

Zeitschrift für Elektrochemie, Berichte der Bunsengesellschaft

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Untersuchung der Sauerstoffbelegung an Edelmetallelektroden mit Hilfe von Impedanzmessungen und kathodischen Ladekurven I. Glatte Platinelektroden

Becker

Bréiter

1956

Zeitschrift für Elektrochemie, Berichte der Bunsengesellschaft

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Bei potentiostatischer Aufnahme von anodischen Stromspannungskurven an glatten Platinelektroden in mit molekularem Wasserstoff gesättigten schwefelsauren und alkalischen Lösungen sinkt bekanntlich die Stromdichte mit wachsender Bezugsspannung U im Bereich 0,7 V ≦ U ≦ 1,5 V mehr oder minder kontinuierlich ab und steigt oberhalb von U = 1,7 V wieder rasch an. Im Spannungsbereich 0,4 V ≦ U ≦ 2 V durchgeführte Messungen der Phassengrenzimpedanz der Pt‐Elektrode ergaben für die Kapazität Cp des überwiegend kapazitiven Wechselstromwiderstandes im Parallelschaltbild Werte zwischen 10 und 80 μF/cm2, die der etwas frequenzabhängigen Kapazität CD der Ionendoppelschicht zugeordnet werden können. Die U — CP‐Kurven weisen einen charakteristischen Verlauf mit zwei Maxima auf, der darauf hindeutet, daß die Zusammensetzung der Ionendoppelschicht stark durch die durch kathodische Ladekurven direkt nachweisbare Sauerstoffadsorption beeinflußt wird. Die vorliegenden Impedanzmessungen werden im Zusammenhang mit von Balschowa durchgeführten Messungen der Anionenadsorption in dem gleichen Spannungsbereich diskutiert und die anodischen Stromspannungskurven mit einer entsprechenden, unter etwas anderen Versuchsbedingungen von Frumkin und Aikasjan aufgenommenen Kurve verglichen. Die Auswertung der mit einer kathodischen Stromdichte ik = 0,1 A/cm2 von verschiedenen stationären Spannungen U aus aufgenommenen Ladekurven in 0,6 n‐H2SO4 ergibt eine kontinuierliche Zunahme der Sauerstoffbelegung mit wachsender Spannung von U = 0,8 V ab. Unter Zugrundelegung eines Rauhigkeitsfaktors von 1,5 errechnet sich für U = 1,4 V eine etwa einatomare Schicht von Sauerstoffatomen (1 Atom Sauerstoff auf 1 Oberflächenatom Platin) und für U = 2,1 V im Gebiet der Sauerstoffentwicklung eine etwa zweiatomare Schicht. Die Pt‐Elektrode wird als eine Elektrode gedeutet, an der in einem gewissen Spannungsbereich drei Bruttoreaktionen ablaufen, durch deren Überlagerung und Ablösung sich der Verlauf der anodischen Stromspannungskurven erklären läßt.

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Einfluß von Inhibitoren auf die kathodische Abscheidung von Wasserstoff im Grenzstromdichtebereich. I

Fischer

Knaack

Volk

1957

Zeitschrift für Elektrochemie, Berichte der Bunsengesellschaft

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Kationische organische Inhibitoren (angewandt in einer Grenzkonzentration, oberhalb welcher sie die Stromspannungs‐Kurve nicht mehr ändern) setzen die Grenzstromdichte der Wasserstoffabscheidung aus HCl‐Lösungen an Fe oder Cu deutlich herab. Eine vertiefte Untersuchung des Verhaltens von β‐Naphthochinolin als Inhibitor bestätigte unter den genannten Bedingungen, daß es sich um echte Grenzstromdichten, abhängig von der HCl‐Konzentration der Lösung, handelt.Bemerkenswert ist, daß vor der Erschöpfung der H3O+‐Ionenkonzentration an der Kathode noch ein Grenzstrom auftritt, der offenbar auf einer Abscheidung von H+ aus β‐Naphthochinoliniumionen als Protonendonatoren beruht.Die Erniedrigung der Grenzstromdichten durch Inhibitoren dürfte zu einem Teil von einer Abnahme der effektiven Kathodenoberfläche infolge Bedeckung mit dem Inhibitor bestimmt werden. Da die wahre Stromdichte an den unbedeckten Stellen der Oberfläche weit höher ist als die scheinbare, bezogen auf die geometrische Oberfläche, muß dieser Unterschied auch für die wahre und die scheinbare Grenzstromdichte gelten. Zum anderen Teil scheint die Erniedrigung der Grenzstromdichte jedoch von einem Suspensionsfilm aus nahe der Kathode angereichertem und ausgeschiedenem β‐Naphthochinolin herzurühren (sekundäre Inhibition), der den Antransport von H3O+ und Inhibitorkationen zur Kathode aufhält.

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